太陽能驅動的光催化水分解是一種生產綠色氫氣的可持續技術。在過去的幾十年里，許多半導體光催化劑被開發出來來實現整體水裂解(OWS)。在實現光催化劑高太陽能-燃料(STF)效率方面存在兩個關鍵挑戰：一個是吸收波長范圍的擴展，另一個是提高可用波長下的量子效率。最近，在鋁摻雜鈦酸鍶(SrTiO₃: Al)光催化劑上實現了幾乎100%的量子效率，這是采用Al摻雜的方法，通過消除天然阱態來抑制SrTiO₃: Al光催化劑中的體重組。

此外，由于不同晶面間功函數差異引起的各向異性電荷輸運，光生電子和空穴被有效地分離。同時，通過選擇性地將Rh/Cr₂O₃和CoOOH助催化劑分別沉積在富電子和富空穴面，快速提取電子和空穴，能夠在不產生電荷積累的情況下進行HER和OER。因此，該模型光催化劑證明了實現100%量子效率的可行性，這可以為OWS光催化劑的設計提供了有效的指導。

基于此，電子科技大學李嚴波和日本信州大學Kazunari Domen等通過研究模型SrTiO₃: Al光催化劑的載流子動力學，揭示了其高量子效率的內在原因，并提出了高效水分解光催化劑的設計原理。

具體而言，通過利用光致發光(PL)光譜對Al摻雜/不摻雜SrTiO₃和SrTiO₃: Al光催化劑加/不修飾助催化劑的研究，研究人員發現在SrTiO₃: Al中，隨著Al摻雜、表面帶彎曲和Rh/Cr₂O₃與CoOOH共催化劑的位點選擇性沉積，Ti³⁺重組中心被抑制，光生電子/空穴可以被空間分離并轉移到不同的位點，并參與后續的氧化還原反應。

對SrTiO₃: Al的研究和分析表明，具有短內在載流子壽命的SrTiO₃: Al光催化劑能實現幾乎100%的量子效率主要是因為其滿足兩個標準：1.通過消除深層陷阱狀態抑制電荷重組；2.構建了一個有效的電荷提取機制。當滿足這兩個標準時，光生載流子可以有效地遷移到反應活性位點而不發生損失。

總的來說，該項工作為理解高效光催化劑中的光生載流子動力學提供了新的視角，并揭示了高效水分解光催化劑的設計原理，有助于加快太陽能轉化為氫氣的實際應用。

Criteria for efficient photocatalytic water splitting revealed by studying carrier dynamics in a model Al-doped SrTiO₃ photocatalyst. Angewandte Chemie International Edition, 2023.DOI: 10.1002/anie.202313537