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孫學良/莫一非/谷猛AM：鹵化物異質結構促進鈉電超離子導體的離子擴散和高壓穩定性

隨著鋰資源的日益稀缺，固態鈉離子電池(SSSBs)因其可持續的成分、較高的理論能量密度和固有的安全優勢而備受關注。然而，固態鈉離子電池(SSSBs)的發展對超鈉離子導體(SSC)提出了嚴格的要求，包括在室溫(RT)下的高離子電導率(> 1 mS cm^-1)，密切的固體-固體接觸的優異變形能力，以及與電極材料的特殊界面穩定性，但目前沒有單一的SSC同時滿足所有這些要求。

在此，西安大略大學/寧波東方理工大學孫學良教授、馬里蘭大學莫一非教授、東方理工大學谷猛教授、西安大略大學Tsun-Kong Sham教授等團隊利用高配位和低配位鹵化物框架之間的結構差異，開發了一類新型鹵化物異質結構電解質（HSE），包含 UCl₃?型高配位框架和無定形低配位相的鹵化物 HSE 實現了迄今為止鹵化物 SSCs 中最高的 Na⁺?電導率（室溫下為 2.7 mS cm^-1）。

通過分辨結晶區、非晶區和界面的各自貢獻揭示了鹵化物 HSE 中的協同離子傳導，并為非晶化效應提供了全面的解釋。更重要的是，鹵化物 HSE 具有出色的變形性、高壓穩定性和可擴展性，因此可以有效用于 SSSB。

圖1. LCF-Ta的非晶化效應

總之，該工作通過利用高配位和低配位鹵化物框架之間的協同效應，催生了一類新型鹵化物 HSE，展示出優異的離子電導率和高壓穩定性和可變形性。優化后的 0.62[HCF-Sm]-0.38[LCF-Ta]和 0.57[HCF-La]-0.43[LCF-Ta]HSE 具有 2.7 mS cm^-1?和 1.8 mS cm^-1?的顯著 Na 離子電導率，是迄今為止報道的鹵化物 SSC 的最高值之一。

對這類鹵化物 HSE 的擴散機理進行了研究，發現結晶塊體、非晶區以及它們之間的異質界面對擴散有不同的貢獻。其中非晶化過程大大提高了目標成分的離子傳導性，并有助于在離散的 UCl₃?型框架顆粒之間建立連接，從而使 Na 離子能夠在宏觀 HSE 上快速長程傳導。HSE 具有良好的變形性和高壓穩定性，通過簡單的冷壓即可實現與 NMNFO 正極的直接集成，從而展示了穩定的正極/電解質界面，并且在 0.2 C 下循環 100 次后，SSSB 的容量保持率達到 91.0%。

此外，對 SSCs 和正極材料之間界面反應的理論研究表明，選擇不同的 SSCs 或正極材料會產生不同的界面產物。HSE 中的成分用途廣泛，可針對不同的正極材料進行可調的 CEI 設計。由于具有這些綜合優勢，異質鹵化物復合 SSC 是實現高性能 SSSB 的理想選擇。

圖2. 電化學穩定性和電池性能

Halide Heterogeneous Structure Boosting Ionic Diffusion and High-Voltage Stability of Sodium Superionic Conductors,?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308012

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