在單原子催化劑（SACs）領(lǐng)域中，對(duì)金屬單原子位點(diǎn)的控制得到了廣泛的研究。然而，基質(zhì)材料中介孔結(jié)構(gòu)的精確控制卻被忽視，介孔結(jié)構(gòu)與質(zhì)量擴(kuò)散直接相關(guān)，可能在提供工業(yè)相關(guān)反應(yīng)速率方面發(fā)揮主導(dǎo)作用。

基于此，萊斯大學(xué)汪淏田教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種通用的SAC合成策略，該策略可以控制單原子位點(diǎn)的原子結(jié)構(gòu)和碳載體的介孔結(jié)構(gòu)，以優(yōu)化催化性能。

在不同類型的硬模板的輔助下，作者制備了一系列M-SACs（M?=?Ni、Co、Mn、Zn、Cu、Sc和Fe）以及多元M-SACs，包括二元、三元、四元和多達(dá)七個(gè)不同的金屬中心。更重要的是，通過調(diào)整硬模板的介孔結(jié)構(gòu)，能夠以三維（3D）或二維（2D）的方式控制碳基質(zhì)中的質(zhì)量擴(kuò)散，從而控制催化劑的反應(yīng)活性，尤其是在大反應(yīng)速率下。

作者利用相同Ni單原子位點(diǎn)上的電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）作為代表性反應(yīng)，證明了Ni-SACs中的微觀結(jié)構(gòu)控制對(duì)其CO₂RR性能在提供工業(yè)相關(guān)電流密度方面的顯著影響。

因此，不同Ni-SACs上的CO法拉第效率（FE）在低電流密度（≤50?mA?cm^-2）下非常相似，但在350?mA?cm^-2的大電流密度下具有3D擴(kuò)散通道的Ni-SACs保持了超過90%的CO FE，顯著優(yōu)于其他2D質(zhì)量擴(kuò)散Ni-SACs以及之前的報(bào)道。同一Ni單原子位點(diǎn)上CO₂RR周轉(zhuǎn)頻率（TOF）值的差異可達(dá)6.6倍，表明SACs中的微觀結(jié)構(gòu)調(diào)整對(duì)其未來工業(yè)應(yīng)用的重要性。

A general synthesis of single atom catalysts with controllable atomic and mesoporous structures. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00129-x.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00129-x.