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莊林&王功偉等，最新Nature Energy！

成果展示

許多正在開發的CO₂電解槽使用液體電解質（例如KOH溶液），但使用固態聚合物電解質原則上可以提高效率并實現CO₂和純水的共電解，避免腐蝕和電解質消耗問題。然而，這些系統中的一個關鍵挑戰是如何促進生成多碳分子（乙烯等），這通常需要強堿性環境。

基于此，武漢大學莊林教授和王功偉副教授（共同通訊作者）等人報道了一種使用雙功能離聚物（bifunctional ionomer）作為聚合物電解質，其不僅具有離子導電性，而且還可以在催化劑-電解質界面激活CO₂并有利于乙烯合成，同時在純水中運行。

具體而言，作者使用在聚合物鏈中含有羰基的季銨聚醚醚酮（quaternary ammonia poly(ether ether ketone), QAPEEK）作為雙功能電解質。在使用CO₂和純水運行的電解槽中，在電壓低至3.73 V時，其總電流密度為1000?mA?cm^-2。此外，在電壓為3.54 V下，以420 mA cm^-2的工業規模局部電流密度生產乙烯，而沒有任何電解質消耗。該研究進展代表著向CO₂轉化和無需石油生產乙烯的實用技術邁進了一步。

背景介紹

電化學CO₂還原通過直接使用綠色電力將CO₂轉化為液體燃料或重要的工業原料（乙醇、乙烯等），但是如何以工業規模的電流密度生產高選擇性和低電能輸入的高價值產品還面臨著挑戰。

目前，在工業規模的電流密度下電化學還原CO₂，必須使用氣體擴散電極（GDEs）以克服CO₂在溶液中的低溶解度。同時，用于CO₂還原的GDEs可用于流通池或膜電極組件（MEA）結構。在文獻中更常采用流通池設計，其中GDE能夠提供高達1000?mA?cm^-2的高電流密度，但是流通池中必須存在較大的陰極-陽極間隙（通常幾到幾十毫米），導致高歐姆降而浪費電能。

此外，流動電解液通常為濃KOH溶液，不僅會帶來嚴重的腐蝕問題，而且會與CO₂反應不斷消耗。因此，必須定期更新或更換電解液，需要額外的能源和成本。溶解度低的碳酸鹽產物（K₂CO₃/KHCO₃）很容易結晶出來，破壞GDE的防水性，導致電池的致命降解。

目前，堿性聚合物電解質（APEs）等聚合物電解質可將MEA配置中的陰極-陽極間隙最小化到小于幾十微米，從而顯著降低內部歐姆損耗，提高能量轉換效率，尤其是在高電流密度下運行時。

事實上，幾乎所有基于MEA的CO₂還原電解槽仍然依賴注入液體電解質，可能是因為它可以在GDE中產生較大的電極-電解質界面，并利用堿金屬陽離子對CO₂還原反應（CO₂RR）的促進作用。將APEs與純水一起使用，即避免使用任何液體電解質，是一種很有前途的解決方案。APEs含有OH^–可以提供堿性環境，同時APEs內部沒有用于碳酸鹽結晶的游離陽離子（官能團-NR₃⁺連接在聚合物鏈上）。

然而，目前很少報道使用純水運行的MEA電解槽，主要是因為這種APEs或純水裝置很難維持有利 CO₂RR的強堿性環境，特別是有利于乙烯生產。此外，基于APE的GDEs的設計和優化相對復雜，專門用于CO₂轉化的GDEs內部的APEs（即離聚物）尚未見報道。

圖文詳情

圖1.帶有0.1?M KHCO₃陽極液的MEA電解槽

圖2. MEA電解槽利用純水運行

圖3. Cu表面離子聚合物涂層對CO₂RR的影響

圖4. QAPEEK的協同催化機理

圖5.具有Cu離子聚合物GDEs的MEA電解槽

圖6.使用多孔Cu-QAPEEK GDE的MEA電解槽

小結

在電化學技術中，利用聚合物電解質代替液體電解質成為主流，因為其可以極大簡化器件結構和管理，并提高能量/功率效率。其中，使用離聚物（即應用在電極內部的APE）具有雙功能，不僅具有離子導電性，而且能夠激活CO₂并干擾CO₂還原的反應途徑。QAPEEK離聚物是一種有效的選擇，即使在沒有強堿性環境的情況下，乙烯的選擇性也可以提高到50%。將QAPEEK離聚物浸漬到多孔Cu陰極中，CO₂/純水共電解槽可以在3.54? V的低電壓下提供高達420?mA?cm^-2的工業級C₂H₄局部電流密度，并且無需使用任何液體電解質。

文獻信息

Bifunctional ionomers for efficient co-electrolysis of CO₂ and pure water towards ethylene production at industrial-scale current densities. Nature Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-022-01092-9.

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01092-9.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/02/8072b64b38/

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