全固態電解質為高能量密度鋰金屬電池(LMB)的安全運行提供了保障。然而,低離子電導率以及鋰負極和電解質之間巨大的界面阻抗是阻礙其快速發展和實際應用,特別是限制了它們在室溫下的運行。離子液體(IL)的引入有望解決上述問題。然而,涉及IL的固態電解質對鋰枝晶抑制的影響尚未明確揭示,仍需要深入評估。南京郵電大學馬延文、謝燕楠等人報道了一種在鋰負極上原位形成的富含LiF的固體電解質中間相(SEI),它由IL和Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3組成的電解質的還原分解產生的。首次揭示了基于IL的固態電解質在鋰金屬上形成SEI的機制。實驗和計算研究的結合表明,Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3的存在促進了IL中氟陰離子的釋放,通過游離氟陰離子的還原分解原位生成具有高含量LiF的SEI層。由于Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3的高機械模量,采用該復合固態電解質(SSCE)的對稱 Li|Li電池在0.1 mA cm-2時表現出極其穩定的鋰沉積/剝離行為超過2700小時,并伴有50 mV的小極化電壓。圖1 SEI的XPS表征此外,基于SSCE的組裝固態Li/LiFePO4電池可以在室溫下穩定運行196次循環,容量保持率為90.7%。這些結果為SSCE的設計和高性能室溫固態LMB的實現提供了有希望的見解。圖2 全電池性能A high-performance, solution-processable polymer/ceramic/ionic liquid electrolyte for room temperature solid-state Li metal batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106351