資源的可持續性需求將廢舊鋰離子電池(LIBs)的回收提升到戰略地位。由于高附加值和處理工藝簡單，直接回收優于濕法冶金或火法冶金方法。然而，傳統的直接回收技術僅適用于貧鎳/中鎳正極。

在此，中南大學陳根副教授、周江教授、韓俊偉副教授團隊采用簡單而有效的LiOH-NaCl熔鹽將廢的富鎳LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(S-NCM)直接回收到性能增強的單晶正極材料中。

本文系統地研究了再生過程中Li的補充和再結晶的演化過程，并全面地證明了高度退化的顯微組織的成功恢復，包括Ni²⁺和O空位的顯著消除。

再生后的納米碳管(R-NCM)由于具有良好的單晶結構，其結構穩定性、電化學活性、充放電過程中的氧氣和裂紋抑制能力顯著增強，在長期循環和高倍率測試中表現出優異的性能。

圖1. 鎳在不同健康狀態下的層狀晶體結構和晶場分裂示意圖

總之，該工作開發了一種可行的一步共晶LiOH-NaCl體系，將多晶S-NCM轉化為性能增強的再硫化和單晶正極。結果表明，足夠長的保溫時間和合適的處理溫度是鋰重新嵌入和晶粒長大的必要條件。此外，FIB-SEM、FIB-TEM和EELS技術準確地揭示了S納米復合材料退化結構的良性修復(巨大的微裂紋和嚴重的相變以及表面Ni和O元素的顯著變化)。通過與C-NCM的比較發現，R-NCM可以有效地抑制H2+H3相變和充放電過程中的Bragg偏差，從而實現穩定結構。

因此，R-NCM在相變、氧化還原能力和充放電過程中的O₂釋放行為等方面表現出全面的優勢。由于具有強健的晶體結構，R-NCM在長周期循環、高倍率性能和電化學極化方面都大大超過了標準的C-NCM。

因此，該策略可以成功地應用于不同容量損失的S-NCMs混合正極和其他廢NCM523正極的回收，為大量廢正極材料的普遍和直接回收奠定了基礎。

圖2. 半電池在3.0-4.3V電壓范圍內的電化學性能

Self-Reconstruction of Highly Degraded LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 Towards Stable Single-Crystalline Cathode,?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202307091