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車仁超等EnSM：鋅團(tuán)簇與缺陷碳原子間的相互作用促進(jìn)鋰硫電池的寬溫應(yīng)用

抑制中間多硫化物的溶解和加速轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)是鋰硫（Li-S）電池在寬溫度范圍內(nèi)實(shí)際使用的核心。

復(fù)旦大學(xué)車仁超、Fang Fang等人創(chuàng)新性地提出了一種原子工程策略，以在雙層N摻雜碳基體內(nèi)構(gòu)建由化學(xué)錨定鋅原子簇組成的硫主體(ZnAC-CM@CL)，以解決上述問題。

所制備的ZnAC-CM@CL@S在0.2 C和電解液/硫比（E/S比）為5.5 μL mg^-1時(shí)可提供高達(dá)1451 mAh g^-1的容量，并5 C下循環(huán)1200次后保持749 mAh g^-1（每次循環(huán)的衰減率為 0.021%）。值得注意的是，可逆容量在-25℃、0.2 C下保持 627 mAh g^-1。

通過電子全息（EH）和幾何相分析（GPA）的進(jìn)一步結(jié)合分析，發(fā)現(xiàn)其優(yōu)異的性能主要來源于極性N摻雜多層碳基體與原子應(yīng)變引起的內(nèi)部周期性電荷場(chǎng)的協(xié)同效應(yīng)，這大大提高了中間多硫化物的固定化和轉(zhuǎn)化能力。

更重要的是，這種相互作用還使強(qiáng)耦合正極實(shí)現(xiàn)了8.71 mAh cm^-2的高面積比容量，即使面積硫負(fù)載達(dá)到7.34 mg cm^-2。這種原子級(jí)工程策略可能會(huì)揭示有關(guān)硫主體高性能設(shè)計(jì)的新見解。

圖1 制備及表征

圖2 電化學(xué)性能

Probing the Atomic Interaction between Zinc Clusters and Defective Carbon in Promoting the Wide Temperature Applications of Lithium-Sulfur Battery. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.06.040

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