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華東理工江浩Nature子刊：同步摻雜和涂覆雙重改性助力鋰離子電池的高能富鎳正極

層狀富鎳正極商業(yè)化面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)包括其容量的快速衰減和晶體解體的熱失控以及界面的不穩(wěn)定性，結(jié)合結(jié)構(gòu)的表面改性是克服這些問題的最終選擇。

在此，華東理工大學(xué)江浩教授等人通過使用草酸鹽輔助沉積和隨后的熱驅(qū)動(dòng)擴(kuò)散方法設(shè)計(jì)和制備了同步梯度Al摻雜和LiAlO₂涂層的LiNi_0.9Co_0.1O₂正極。

理論計(jì)算、原位XRD和有限元模擬證實(shí)，Al³⁺在Ni²⁺之前移動(dòng)到四面體間隙，消除了 Li/Ni無序狀態(tài)和內(nèi)部結(jié)構(gòu)應(yīng)力，鋰離子導(dǎo)電的LiAlO₂表層可防止電解質(zhì)邊界滲透并減少副反應(yīng)。

圖1. Al改性正極的合成和表征

這種富鎳正極在100次循環(huán)后容量保持率為97.4%，20 C時(shí)的快速充電容量為127.7 mAh g^-1。采用富鎳正極和石墨負(fù)極的3.5 Ah軟包電池的循環(huán)壽命超過500次，容量損失僅為5.6%。

這項(xiàng)工作提供了一種可擴(kuò)展的雙重改性策略，以實(shí)現(xiàn)具有長壽命和良好熱穩(wěn)定性的高能量和高功率密度的富鎳正極。

圖2. 半/全電池中正極的電化學(xué)性能

Surface enrichment and diffusion enabling gradient-doping and coating of Ni-rich cathode toward Li-ion batteries, Nature Communications 2021. DOI：10.1038/s41467-021-24893-0

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