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孫學良/Tsun-Kong/莫一飛AEM：由雙鹵素固體電解質實現的先進高壓全固態鋰離子電池

具有高負極（氧化）穩定性的固態電解質（SE）對于實現在高電壓下運行的全固態鋰離子電池（ASSLIB）至關重要。到目前為止，基于鹵化物的SEs因其與正極的兼容性和高離子電導率而成為最有前途的候選者之一。然而，開發的氯化物和溴化物SE仍然表現出有限的電化學穩定性，不足以用于超高壓操作。

基于此，加拿大西安大略大學孫學良、Tsun-Kong Sham教授與美國馬里蘭大學莫一飛教授等人合作設計了雙鹵素鋰離子導體Li₃InCl_4.8F_1.2，F被證明可以選擇性地占據固體超離子導體 (Li₃InCl₆) 中的特定晶格位點，以形成新的雙鹵素固體電解質 (DHSE)。隨著F的摻入，Li₃InCl_4.8F_1.2固體電解質變得致密并保持超過10^-4 S cm^-1的室溫離子電導率。此外，Li₃InCl_4.8F_1.2固體電解質表現出超過6 V（相對于 Li/Li⁺）的實用正極極限，這可以實現具有良好循環的高壓 ASSLIB。

圖1. 使用Li₃InCl_4.8F_1.2和Li₃InCl₆正極SE的全電池的電化學性能

結合光譜、計算和電化學表征，確定原位生成了富含F的鈍化正極-電解質界面 (CEI)，從而擴大了Li₃InCl_4.8F_1.2固體電解質的電化學窗口并防止在正極發生有害的界面反應。這項工作為具有高氧化穩定性的快速鋰離子導體提供了一種新的設計策略，并在高壓 ASSLIBs中顯示出巨大的應用潛力。

圖2. 正極復合材料在循環后的同步加速器光譜分析

Advanced High-Voltage All-Solid-State Li-Ion Batteries Enabled by a Dual-Halogen Solid Electrolyte. Advanced Energy Materials. 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100836

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