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西湖大學(xué)徐宇曦Angew：共價(jià)有機(jī)骨架電解質(zhì)助力高鎳正極固態(tài)鋰金屬電池

開發(fā)具有高離子電導(dǎo)率、寬電化學(xué)窗口和高機(jī)械強(qiáng)度的固態(tài)電解質(zhì)（SSE）是實(shí)現(xiàn)高能量密度固態(tài)鋰金屬電池的關(guān)鍵。共價(jià)有機(jī)框架（COF）最近作為有前景的 SSE引起了相當(dāng)大的興趣，這主要是由于它們具有高度可調(diào)的分子結(jié)構(gòu)和理想的有序離子遷移通道。

西湖大學(xué)徐宇曦等人設(shè)計(jì)并合成了具有整體取向通道結(jié)構(gòu)的柔性耐高壓COF SSE薄膜，首次實(shí)現(xiàn)了采用富鎳正極（NMC811）的固態(tài)鋰金屬電池。

通過合理引入親鋰基團(tuán)和電化學(xué)穩(wěn)定的喹啉芳環(huán)鍵，所制備的COF表現(xiàn)出大帶隙、超低HOMO值（真空下–6.2 eV）和高達(dá)5.6 V（相對(duì)于Li⁺/Li）的最高氧化穩(wěn)定性。通過方便的預(yù)熱機(jī)械組裝，獲得的柔性COF SSE薄膜沿(001)面呈現(xiàn)整體取向排列，在60 °C時(shí)具有高達(dá)1.5 × 10^–4 S cm^–1的離子電導(dǎo)率，以及優(yōu)異的機(jī)械性能（10.5 GPa的高楊氏模量）。

圖1 兩步合成電化學(xué)穩(wěn)定且整體取向的COF SSE

分子動(dòng)力學(xué)模擬顯示，該COF SSE中的鋰離子傳輸顯示出定向跳躍路徑和快速漂移速度。憑借如此多的特性，采用這種COF SSE薄膜組裝了帶有NMC811正極的全固態(tài)鋰金屬電池表現(xiàn)出超過400次循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)性能、高庫侖效率（>99%），并能經(jīng)受折疊等濫用試驗(yàn)。

圖2 電化學(xué)性能

High-Voltage Tolerant Covalent Organic Framework Electrolyte with Holistically Oriented Channels for Solid-State Lithium Metal Batteries with Nickel-Rich Cathodes. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107444

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