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馬建民Small Methods: 揭示商用碳酸鹽和Li+溶劑化結構在鋰金屬電池SEI形成中的作用

固體電解質界面相（SEI）是由電解質組分決定的，它可以使電池具有抑制Li枝晶生長的能力。然而，盡管一些碳酸鹽在電解液中得到了很好的應用，但商用碳酸鹽對原位生成SEI的作用機理及其對循環性能的影響尚不清楚。

在本工作中，湖南大學馬建民副教授等人利用量子化學計算和分子動力學揭示了碳酸鹽電解質添加劑在原子水平上SEI的形成機理。證實了鋰配位碳酸鹽是SEI形成的主要參與者，并闡明了它們對電池性能的影響。

圖1. Li||Li對稱電池的電化學性能

氟乙烯碳酸酯(FEC)表現出與乙烯乙烯碳酸酯(VEC)、乙烯碳酸酯(EC)和乙烯碳酸酯(VC)完全不同的行為。高還原電位的鋰離子配位添加劑（如FEC和VEC）通過將碳酸丙烯酯（PC）和LiPF₆排除在分解過程中來主導SEI的形成。

相應的Li||Li對稱電池表現出比純PC電解液更強的長期性能，而低還原電位添加劑(如EC和VC)不能通過贏得競爭反應而形成統一的SEI。

圖2. Li||NCM622 全電池的電化學性能

Unveiling the Role of Li⁺ Solvation Structures with Commercial Carbonates in the Formation of Solid Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries. Small Methods. 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100441

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