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彭生杰團(tuán)隊(duì)JACS：提高100倍！原子分散Ru的析氧機(jī)制增強(qiáng)酸性反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

設(shè)計(jì)穩(wěn)定的低能壘單原子電催化劑（SACs）是酸性析氧反應(yīng)（OER）的迫切需要，特別是原子催化劑高度依賴于動(dòng)力學(xué)緩慢的酸堿機(jī)理，限制了中間體的反應(yīng)路徑。

基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰教授等人報(bào)道了操縱Ru單原子在Co₃O₄表面的空間定位，通過(guò)精確控制錨位點(diǎn)來(lái)改善酸性氧的析出。測(cè)試結(jié)果表明，在1.50 V下，原子對(duì)空間位置的精細(xì)控制使得質(zhì)量活性增加了100倍，由36.96 A g_Ru(ads)^-1增加到4012.11 A g_Ru(ads)^-1。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了空間效應(yīng)引起的機(jī)理轉(zhuǎn)變，并選擇了能量有利的表面來(lái)模擬OER過(guò)程。Ru原子被固定在六配位Co八面體的中心，取代了Co，并被表示為晶格限制的Ru單原子。

同時(shí)，模擬表面吸附的Ru原子與相鄰Co-O多面體的3個(gè)O鍵結(jié)合。對(duì)比錨定的Ru-O配位，吸附的Ru單原子具有更低的價(jià)態(tài)，配位的O明顯減少。在這兩種單原子結(jié)構(gòu)中，Ru在費(fèi)米能級(jí)附近引入了新的局域化的Ru 4d-O 2p雜化電子態(tài)，使得整體有更多的電荷直接參與表面反應(yīng)，并有助于反應(yīng)活性。

Ru(anc)-Co₃O₄的Co-O雜化距離費(fèi)米能級(jí)相對(duì)較遠(yuǎn)，晶格氧很難通過(guò)電化學(xué)氧化釋放出來(lái)，O-O耦合機(jī)制在熱力學(xué)上是不利的。Ru(ads)-Co₃O₄的Ru-O-Co鍵具有整體的高共價(jià)，直接O-O耦合在熱力學(xué)上是可能的。

結(jié)果表明，在脫質(zhì)子過(guò)程中，晶格定義的Ru原子構(gòu)象與鄰近Co位點(diǎn)具有優(yōu)化的幾何形狀。更重要的是，PDAM不僅打破了反應(yīng)中間體吸附能和活性相互依賴的限制，而且在OER過(guò)程中保持了結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，同時(shí)提高了穩(wěn)定性和本征活性。

Switching the Oxygen Evolution Mechanism on Atomically Dispersed Ru for Enhanced Acidic Reaction Kinetics. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c07777.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/04/065a8ae0e2/

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