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電子科大董帆教授PNAS：CuxAg1-x/TiO2助力光催化CO2制C2H4！

CO₂和H₂O的選擇性光催化轉化為高附加值C₂H₄還是一個很大的挑戰，主要原因是反應中間體的C-C偶聯和C₂H₄*中間體從催化劑表面解吸困難。

基于此，電子科技大學董帆教授等人報道了一種簡單的逐步光沉積策略，將Cu-Ag合金亞納米團簇（ASNCs）負載在TiO₂上（記為Cu_xAg_1-x/TiO₂，x=0、0.2、0.4、0.6、0.8和1.0 at% Cu），并進行CO₂光還原以產生C₂H₄。

優化后的催化劑具有較高的C₂H₄生成速率（1110.6±82.5 μmol g^?1 h^?1）和選擇性（49.1±1.9%），對比現有的C₂H₄光合作用，提高了一個數量級。

通過DFT計算，作者研究了催化劑的電子結構，揭示了各個組分之間的相互作用。Cu-Ag合金/TiO₂的電子定位函數（ELF）表明，Cu-Ag ASNCs與TiO₂以共價鍵的形式相互作用，為Cu-Ag ASNCs與TiO₂之間的界面電子傳遞提供了有效的電子通道。加載Ag后，Bader分析計算出Cu的電荷變化值為-0.05 e，表明Ag中的電子在Cu-Ag合金亞納米簇中傾向于向Cu遷移。

Cu-Ag合金/TiO₂的功函數低于Cu/TiO₂的功函數，但高于Ag/TiO₂的功函數，說明在Cu-Ag ASNCs中，電子可以從Ag流向Cu。結果表明，在Cu-Ag ASNCs中，電子可以從Ag向Cu遷移，表明在太陽光照下，電子會聚集在Cu上，因此Cu很可能是CO2還原反應的活性位點。

此外，作者還研究了CO₂在金屬助催化劑上的吸附性能。在結構優化前，CO₂中的C和O與Cu或Ag的距離相同。在結構優化后，CO₂中的O會吸附在Cu或Ag上，說明CO₂中的O更容易吸附在Cu或Ag表面。

對于CO₂在Cu-Ag合金/TiO₂上的吸附，初始結構中CO₂與Cu和Ag的距離相同，在結構優化后，CO₂會吸附在Cu上，說明CO₂更容易吸附在Cu上。Cu-Ag合金/TiO₂中Cu位點上的CO₂吸附能遠高于Ag位點上的CO₂吸附能，表明CO₂在Cu-Ag ASNCs中Cu位點上具有更強的吸附穩定性。結果表明，Cu是Cu-Ag ASNCs中CO₂光還原過程的活性位點。

Boosted C-C coupling with Cu-Ag alloy sub-nanoclusters for CO₂-to-C₂H₄ photosynthesis. PNAS, 2023, DOI: 10.1073/pnas.2307320120.

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