低溫鋰硫電池（LSB）的發(fā)展受到了硫利用率和循環(huán)性能較差、平面Li₂S生長、多硫化鋰（LiPSs）轉(zhuǎn)化受阻以及陽極穩(wěn)定性較差的抑制。

在此，中南大學(xué)吳飛翔教授團(tuán)隊(duì)通過比較0.1和1 M LiFSI電解質(zhì)的性能，提出了新見解，LCE被證明對低溫LSB有益。具體而言，根據(jù)形態(tài)觀察和理論模型的生長模式分析，LCE中的Li₂S成核轉(zhuǎn)變?yōu)槌跏己溯^少的漸進(jìn)模式，這有利于Li₂S的垂直生長，導(dǎo)致在低溫條件下更完整的鋰-硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)。

此外，通過可視化實(shí)驗(yàn)、計(jì)算模擬和漸進(jìn)電化學(xué)阻抗譜，LCE抑制LiPSs聚集的能力得到了支持，這種抗聚集能力有效地增強(qiáng)了Li–S轉(zhuǎn)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。特別地，在LCE中，具有LiF和Li₂S/Li₂S₂的保護(hù)性SEI可能實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的負(fù)極。

圖1. 多硫化物吸附及理論模擬

總之，該工作通過使用低濃度電解液，提高了LSB在低溫條件下的循環(huán)穩(wěn)定性和比放電能力。具體而言LCE的突出作用主要體現(xiàn)在三個(gè)方面。

首先，LCE能夠切換Li₂S核進(jìn)入漸進(jìn)模式，減少初始核量，促進(jìn)垂直成核，避免鋰過早結(jié)束Li₂S沉積。其次，通過降低鋰鹽的濃度，降低電解質(zhì)中的橋聯(lián)Li⁺，從而抑制LiPSs的聚集，第三，在LCE中，LiPSs和LiNO的協(xié)同效應(yīng)有助于建立致密的SEI，保護(hù)負(fù)極免受鋰鹽和溶解LiPSs的侵蝕。因此，該工作實(shí)現(xiàn)了用于低溫條件下的穩(wěn)定和高容量LSB。

圖2. 電池性能

Low Concentration Electrolyte Enabling Anti-Clustering of Lithium Polysulfides and 3D-Growth of Li2S for Low Temperature Li–S Conversion Chemistry,?Advanced Energy Materials?2023 DOI: 10.1002/aenm.202302850