開發無鋅金屬負極材料將是解決嚴重阻礙鋅離子電池(ZIBs)發展的鋅金屬枝晶問題的有效策略。然而,對無鋅金屬負極材料的研究仍處于起步階段,更重要的是低能量密度嚴重限制了其實際應用。哈爾濱工業大學袁國輝教授提出并研究了一種新型 (NH4)2V10O25·8H2O@Ti3C2Tx (NHVO@ Ti3C2Tx) 薄膜負極,用于構建“搖椅式”ZIBs。首次將NHVO納米帶和Ti3C2Tx-MXene納米片以雜化薄膜的形式交替組裝,作為一種新型的柔性鋅負極材料,用于“搖椅”ZIBs。NHVO納米帶具有超薄的特性(≈14nm)作為快速離子傳輸的納米片中間層,有利于有效接觸Ti3C2Tx襯底和防止Ti3C2Tx聚集。同時,Ti3C2Tx納米片可以作為NHVO納米帶的導電柔性襯底,更重要的是可以穩定納米帶在充放電過程中的結構變化。相對較低的工作電位(≈0.59 V vs Zn2+/Zn)、0.1 A g-1時514.7 mAh g-1的高比容量和非凡的循環耐久性(5.0 A g-1下循環6000次后保留初始值的84.2%)使NHVO@Ti3C2Tx 成為“搖椅式”ZIB 的替代負極。通過恒電流間歇滴定技術(GITT)、XPS、XRD等一系列技術系統地研究了包括機理和動力學在內的插層行為,表明Zn2+在混合電極中的可逆插入/脫嵌。作為概念驗證應用,由NHVO@Ti3C2Tx薄膜負極和ZnMn2O4正極配對組成的“搖椅式”ZIB全電池提供高達131.7 mAh g-1(含正負極)和 97.1 Wh kg-1的能量密度。此外,在 2.0 A g-1下循環6000次后可實現92.1%的容量保持率。圖1 制備及表征圖2 電化學反應機理研究Tailoring Ultrahigh Energy Density and Stable Dendrite-Free Flexible Anode with Ti3C2Tx MXene Nanosheets and Hydrated Ammonium Vanadate Nanobelts for Aqueous Rocking-Chair Zinc Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103210