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由于有機材料的合成可調性、自然豐度和固有安全性，在水系液流電池（RFB）中使用有機材料越來越有吸引力。具有可逆氧化還原反應的能力是材料用于電化學儲能裝置的先決條件，到目前為止，電化學儲能裝置將可用的有機核心結構限制在基于醌、二胺、吡啶和硝基功能的相當小的范圍中，這些功能已根據其溶解度、穩定性和氧化還原電位進行了調整。

然而，更多的有機結構在水穩定窗口內表現出一定程度的不可逆轉的氧化還原活性。例如，盡管酮很容易通過雙電子電氫化還原為醇，但是醇直接氧化成羰基是困難的，通常需要催化劑，造成使用酮作為液流電池中的活性物質充滿挑戰。

西北太平洋國家實驗室Wei Wang和Xin Zhang在Science發表最新的液流電池成果，通過酮的電化學加氫還原和脫氫實現了高效的液流電池。

作者以9-芴酮（9-fluorenone, FL）為例，本來FL的氫化和脫氫過程在無催化劑條件下是不可逆的，其脫氫過程需要氧化劑或者催化劑。為了實現其可逆性，作者利用分子工程修飾了這種便宜的前體，其中一個苯環連上水溶的基團，另一個連上吸電子基團（圖1A），之后測試了一系列的衍生分子作為液流電池中氧化還原活性物質的性能。

經過修飾的FL用于液流電池，能夠實現室溫下在20 mA cm^-2，循環1000圈，容量保持75%。FL的剛性鍵合結構也顯示出在高溫(50°C)下，在水基RFB中具有長期穩定性。在50°C下，100 mA cm^-2，能夠循環780圈，容量保持70%。

本文展示了酮和醇在無催化劑的室溫下，在液流電池倍率和電位下實現了可逆電化學轉換，也驗證了通過分子工程來開發原本不適合液流電池分子的能力。這為將來發現新的氧化還原分子提供了思路。

圖文詳情

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圖1. 酮-醇的電化學轉化

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圖2. 化學反應平衡使FL-OH放電假說的驗證

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圖3. 高濃度電池演示

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圖4. 反應機理、DFT計算和實驗

文獻信息

Reversible ketone hydrogenation and dehydrogenation for aqueous organic redox flow batteries. Science 372 (6544), 836-840.

http://science.sciencemag.org/content/372/6544/836

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