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層狀雙氫氧化物是電催化析氧反應（OER）的理想材料，但對比稀有金屬，它們的催化動力學和長期穩定性有待進一步提高。基于此，中國石油大學（華東）魯效慶教授、劉思遠副教授和王兆杰副教授等人報道了一種靜態和動態相容性錨定策略，并利用三聚酸修飾的亞尺寸鎳鐵-層狀雙氫氧化物（NiFe-LDH）納米片催化劑（SU-NiFe-LDH(TA)）。

SU-NiFe-LDH(TA)催化劑在大電流（1500 mA cm^?2）下表現出更高的電催化性能和穩定性，持續時間為1300 h，優于目前報道的催化劑。在工業條件下（60 °C、6 M KOH），當電流密度大于1000 mA cm^?2時，該雜化催化劑在800 h以上表現出較高的穩定性。

通過DFT計算，作者研究了配體對金屬活性位點的穩定/活化機理。通過態密度（DOS）和電荷分析，作者研究了三羧酸對SU-NiFe-LDH(TA)中金屬中心的錨定作用，標記為SU-NiFe-LDH(TA)/Fe_a、SU-NiFe-LDH(TA)/Ni_a、SU-NiFe-LDH(TA)/O_a和SU-NiFe-LDH(TA)/O_b。

SU-NiFe-LDH(TA)/Fe_a的3d軌道重疊較多，與SU-NiFe-LDH(TA)/O_a的2p軌道相互作用較強，有利于配體與SU-NiFe-LDH(TA)的金屬中心結合。SU-NiFe-LDH(TA)中配體與鎳鐵氫氧化物之間的強電子相互作用穩定了金屬形態，提高了SU-NiFe-LDH(TA)電極在OER過程中的穩定性。

NiFe-LDH中Ni_b和Fe_b位點上OER的速率決定步驟（RDS）分別是*O和*OOH的形成，U=0 V時自由能變化最大，分別為2.67和2.12 eV。在SU-NiFe-LDH(TA)/Ni_b中引入配體后，RDS是OH^–去質子生成*O。SU-NiFe-LDH(TA)/Ni_b和SU-NiFe-LDH(TA)/Fe_b在U=0 V時*OOH轉化為O₂的反應能分別為0.178和0.003 eV，遠低于NiFe-LDH/Ni_b和NiFe-LDH/Fe_b。結果表明，SU-NiFe-LDH(TA)的不配位羧酸降低了OER過程中發生的去質子化步驟的能量。

Bioinspired trimesic acid anchored electrocatalysts with unique static and dynamic compatibility for enhanced water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42292-5.

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Nature子刊：三聚酸修飾的亞尺寸鎳鐵-層狀雙氫氧化物納米片催化劑增強水氧化

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