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共催化劑在光催化全面水分解（POWS）中具有重要意義。其中，Ni基共催化劑是替代Pt等代表性貴金屬的有吸引力的候選催化劑，但其穩定性差、效率低。基于此，天津大學劉樂全副教授、日本國家材料研究所葉金花教授和中國科學院福建物質結構研究所陳俊翔副研究員等人報道了包裹在氮摻雜超薄石墨烯（NC）層中的Ni納米顆粒是一種活性、穩定和低成本的POWS共催化劑。結果表明，Ni@NC/SrTiO₃（STO）的析氫速率約為Ni/STO的3.2倍，甚至優于典型Pt共催化劑。

通過DFT計算，作者研究了Ni@NC石墨烯殼上的HER反應。作者構建了四種催化劑模型：Ni摻雜單層石墨烯（Ni@NC），Ni覆蓋單層石墨烯（Ni@C），裸Ni（Ni）和純C。

在DFT計算中，作者對每個結構上大約700個位點進行了單點能量計算，并選擇吸附較強的位點進行詳細的結構優化，以確保覆蓋所有表面反應活性位點。結果表明，活性位點的數量順序如下：Ni/STO＞Ni@NC/STO＞Ni@C/STO＞C/STO，除Ni/STO外，均符合實驗活動順序。

當Ni被NC包封時，即在Ni@NC/STO中，O*和OH*的競爭吸附較弱，保證了H*位點的實際利用，具有較高的活性。C/STO的平均ΔG_H*值在1.2~1.5 eV內，表明吸附較弱。當Ni被引入或摻雜N時，表面產生了許多高活性位點，從而導致更強的吸附。

研究發現，N對活性位點的徑向分布函數明顯高于普通位點的平均值。N與活性位點的強相關性證實了活性位點位于N附近，即N的引入在統計上增加了活性位點的數量。

Ni Coated with N-doped Graphene Layer as Active and Stable H₂ Evolution Cocatalysts for Photocatalytic Overall Water Splitting. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c03405.

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