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?孫學良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗，探究非共價相互作用對電催化HER的影響

了解在電催化界面發生的非共價相互作用對于促進析氫系統的發展非常重要。然而，由于缺乏有效的策略來解耦每種相互作用(ΔG_H*，非共價相互作用)對HER動力學的影響，電極-電解質界面中的非共價相互作用對HER動力學的確切作用在分子水平上仍然不清楚，特別是對于非鉑基電極。

基于此，西安大略大學孫學良和深圳大學任祥忠等構建了模型催化劑表面(Pd, RuS_2-xO_y)以解耦ΔG_H*與雙層結構優化對HER動力學的影響，從而在分子水平上探索這種非共價相互作用對HER的作用。

研究人員通過將O原子自發地結合到二硫化釕(RuS₂)晶格中來創建模型催化劑表面(Pd, RuS_2-xO_y)，Pd, RuS_2-xO_y具有最佳H*結合強度的位點，這也與電解液中的H₃O⁺或H₂O形成氫鍵網絡。更重要的是，模型催化劑表面解耦了ΔG_H和雙層結構優化對HER動力學的影響，也就是通過控制電極表面和位于外亥姆霍茲平面(OHP)的水合陽離子之間的非共價相互作用，可以調節帶電界面的電催化活性。

由于非共價相互作用工程，Pd, RuS_2-xO_y對HER表現出顯著的電催化性能，在100 mA^-2電流密度下的過電位低至82 mV，遠低于這是迄今為止報道的大多數最先進的催化劑，甚至可以與Pt/C相媲美。除了高催化活性外，Pd, RuS_2-xO_y在連續運行超過50小時后表現出出色的長期穩定性，電位增加僅為12 mV。雖然本論文集中討論了Pd, RuS_2-xO_y，但該研究中提出的概念和方法為設計和利用Pt族無金屬催化劑在酸性溶液中高效電催化制氫提供了指導。

Atomic-Scale Insights into The Role of Non-Covalent Interactions in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107654

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