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?晁棟梁/肖旭等人Adv. Mater.綜述：非范德華力二維材料的電子調控及電催化應用！

成果介紹

探索新型高效的電催化劑并用于相關能源轉化裝置是綠色能源發展的重要方向。二維電催化劑由于其高的表面積以及獨特的電子結構而受到越來越多研究者的關注。不同于層間弱的范德華力的常規二維材料，非范德華力(non-vdW)二維材料因其在三個維度上都表現出強大的化學鍵而表現出新的化學、電子性質，在過去的幾十年里得到了廣泛研究。

復旦大學的晁棟梁、電子科技大學的肖旭、南洋理工大學的Jong-Min Lee等人綜述了non-vdW二維電催化劑的研究進展，重點介紹了其在電子結構調制策略的相關研究。作者介紹了雜原子摻雜、空位工程、造孔工程、合金化和異質結構工程等策略，來調整二維電催化劑的電子結構，增強其電催化性能。最后，作者從材料、機理和性能等方面展望了non-vdW二維電催化劑的發展方向。相關工作以《Electronic Modulation of Non-van der Waals 2D Electrocatalysts for Efficient Energy Conversion》為題在《Advanced Materials》上發表綜述論文。

?晁棟梁/肖旭等人Adv. Mater.綜述：非范德華力二維材料的電子調控及電催化應用！

非范德華力二維材料的合成策略

非范德華力二維材料的合成方法如表所示，可分為三類：限域合成(例如自組裝、定向附著、vdW剝離、自限CVD)，拓撲化學合成(例如層狀中間體輔助剝離、拓撲化學轉化、模板輔助生長)，以及其他新型策略。

非范德華力二維材料的電子結構調控

1. 雜原子摻雜

雜原子摻雜來調整non-vdW二維材料的組成以及電子結構，從而引起原子排列發生微小畸變，引發結構相變，使電荷密度重新分布，產生大量離域電子和暴露的活性位點，從而提高non-vdW二維材料對HER、OER、NRR和其他電催化反應的性能。

以V摻雜Co₄N為例，Co的L邊XANES光譜顯示其L₂和L₃峰出現了負偏移，說明Co原子周圍的電子密度得到了富集。此外，V-Co₄N的價帶最大值比Co₄N的價帶最大值發生了正偏移，這與d帶中心的偏移有關。DFT分析進一步證實了V摻雜后d帶中心下移，反鍵態充滿了更多的電子，降低了H吸附能，同時促進了V-Co₄N催化劑的表面H脫附。

2. 空位工程

在non-vdW二維納米材料中引入空位也可對這些納米材料的電子和化學特性進行調控，以增強其活性位點的本征活性，改善其對HER、OER、CRR、MOR、UOR的電化學性能。

例如，通過等離子體誘導干剝離法來制備富含S空位、多孔的Co₃S₄超薄納米片，HAADF-STEM圖像顯示在Co₃S₄超薄納米片的邊緣產生了許多未配位的Co原子，這些Co原子可以作為高活性位點。EPR、XAFS譜圖證實了樣品中S空位的存在。此外，該轉化策略還可被用于開發具有Se空位的non-vdW二維硒化物。

3. 造孔工程

與內部有序的原子不同，材料表面的原子由于配位數較低而往往變得更加無序。造孔工程用于創造表面畸變，是降低non-vdW二維材料表面原子的配位數、從而提高電催化性能的一種有效方法。

例如，具有豐富表面孔隙的多孔Co₃O₄超薄NSs已被報道是一種高效的OER電催化劑。豐富的孔結構有效增加了可作為高活性催化位點的不飽和配位Co³⁺離子的數量。此外，多孔Co₃O₄超薄NSs的表面配位數較低，價帶邊緣具有較高的DOS，導帶邊緣的電荷密度更加分散。

4. 合金化工程

合金化工程是制備用于高性能電極材料的一種常用的方法，如HER、OER、ORR、FAOR、EOR。將電催化劑在與其他金屬進行合金化后，可以通過調整組成來調節其電子結構，從而提高電催化性能。

例如，為了優化中間體(如OH?)與催化劑表面之間的吸附-解吸能，將結晶釕于無定形銅進行合金化，所合成的RuCu NSs可作為全pH水裂解雙功能催化劑。在H₂O吸附PDOS譜中，H 1s和H₂O 2p能帶明顯負移，即RuCu NSs與H₂O具有更強的吸附結合，促進了水裂解反應。

5. 異質結構工程

與合金化工程不同，異質結構工程可涉及不同種類化合物的界面進行雜交，如硫化物/硒化物、硫化物、氮化物、碳化物/氮化物、硫代磷酸鹽/磷化物。利用不同界面間的協同化學耦合效應(如電子態修飾、理化性質改變)，異質結構工程可有效改善non-vdW二維材料的電化學性能。

在CoSe₂表面生長MoS₂所形成的MoS₂/CoSe₂異質結構，由于MoS₂-CoSe₂界面存在協同作用以及豐富的活性位點，MoS₂/CoSe₂雜化體對酸性HER表現出優異活性。除了硫化物/硒化物異質結體系，硫化物/硫化物異質結體系也被廣泛報道，以具有界面畸變結構的富缺陷FeS₂/CoS₂ NSs為例，EPR、EXAFS光譜進一步表明其存在無序、缺陷的界面結構。由于其獨特的NS異質結構和豐富的缺陷，所制備的FeS₂/CoS₂ NSs在OER、HER中表現出優異的電催化性能。

非范德華力二維材料在電催化反應的應用

非范德華力二維材料由于其超薄的厚度和平面維度性質，具有豐富的活性位點、快速的物質、電荷轉移以及由三維空間中形成強化學鍵所形成的特殊表面，可被廣泛應用于各類電催化反應中。下表總結了具有代表性的非范德華力二維材料的一些電子結構調節策略及電催化應用。

文獻信息

Electronic Modulation of Non-van der Waals 2D Electrocatalysts for Efficient Energy Conversion, DOI：10.1002/adma.202008422

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008422

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