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木士春/劉蘇莉Nano Energy: 破壞Ru的對稱結構，實現高效海水電解析氫

海水電解為綠色氫氣的可再生生產提供了有效途徑。然而，由于電極腐蝕和不良副反應，其析氫反應(HER)性能受到極大的抑制。釕(Ru)在堿性介質中具有與Pt相似的氫鍵能，但從未有關于具有觸發晶格活化和對稱破缺結構的釕(Ru)基催化劑用于海水電解的報道。因此，開發用于海水電解的廉價且高性能的釕基催化劑勢在必行。

基于此，武漢理工大學木士春和南京曉莊學院劉蘇莉等首先通過密度泛函理論(DFT)計算，證明Ru簇中的Cd和Se單原子位摻雜(Ru/Cd_ySe_x)可以通過在對稱破壞界面的Ru-Se-Cd配體有效地破壞Ru對稱結構。通過用原子分散的非化學計量Cd_ySe_x取代部分Ru原子，驅動原位產生亞穩態對稱破壞結構和更多原子空位，并調節Ru原子的配位環境，從而優化Ru-H鍵和更多通道用于H遷移。

Ru對稱結構的破壞將導致優化的Ru配位環境和更強的*H吸附能(Ru-H)(ΔG_H=-0.082 eV)，有利于提高HER活性；特別是具有對稱破壞中心的不飽和Ru配位環境由于Ru/Cd_ySe_x中的自適應Se空位(V_Se)導致雜原子界面的電荷重新分布，這使得催化劑在海水中具有優異的HER活性，即Ru/Cd_0.02Se₄在10 mA cm^-2時僅需要低至6.3 mV的過電勢，并且在堿性海水中的轉換頻率(TOF)分別是Ru/Se_x的9.6倍，優于Pt/C和大多數迄今為止報道的其他催化劑。

此外，它在50小時內表現出非常令人印象深刻的穩定性。該項工作通過對稱破缺闡述了活性起源，并為合理設計具有非均相重構的催化劑用于從海水電解及其他領域高效制氫提供了理論指導。

Coordination Environment of Ru Clusters with in-situ Generated Metastable Symmetry-breaking Centers for Seawater Electrolysis. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107656

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