構(gòu)建對(duì)動(dòng)態(tài)多尺度擴(kuò)散和反應(yīng)過程的全面理解對(duì)于分子篩形狀選擇性催化至關(guān)重要，是學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的迫切需求。目前，甲醇和二甲醚（DME）轉(zhuǎn)化的擴(kuò)散和反應(yīng)通常是分開研究的，并集中在單一規(guī)模上。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所劉中民研究員和魏迎旭研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們破譯了分子篩材料內(nèi)甲醇和DME轉(zhuǎn)化的動(dòng)態(tài)分子擴(kuò)散和反應(yīng)過程，這些過程隨時(shí)間從多尺度、從分子尺度到單個(gè)催化劑晶體和催化劑集合體演變。

通過分子動(dòng)力學(xué)模擬證實(shí)，微觀晶內(nèi)擴(kuò)散系數(shù)與宏觀實(shí)驗(yàn)解耦的正確性。通過受限含碳物質(zhì)的時(shí)空分析，能夠跟蹤單個(gè)催化劑晶體和催化劑集合中的遷移反應(yīng)前沿。DME相對(duì)于甲醇的受限擴(kuò)散通過減弱其局部富集來減輕反應(yīng)物的高局部化學(xué)勢(shì)，從而提高催化劑晶體內(nèi)部活性位點(diǎn)的利用效率。

在此背景下，作者揭示了在多尺度上發(fā)生的材料、擴(kuò)散和反應(yīng)的動(dòng)態(tài)串?dāng)_行為。分子篩催化不僅體現(xiàn)多相催化的反應(yīng)特性，而且通過特殊的催化微環(huán)境提供增強(qiáng)、緩和或抑制的局部反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致多尺度擴(kuò)散和反應(yīng)的非均相，從而實(shí)現(xiàn)高效和形狀選擇性催化。

Multi-scale dynamical cross-talk in zeolite-catalyzed methanol and dimethyl ether conversions. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac151.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwac151.