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南科大Adv. Sci.: 通過三電子氧化還原化學實現C60富勒烯高效鋰存儲的機理研究

鋰離子電池 (LIB) 已成為流行的移動電源,阻礙LIBs發展的挑戰之一是當前商業正極材料的不可持續性。具有豐富元素的可再生有機正極顯示出可持續充電電池的前景,盡管富勒烯已被研究作為包括氧化還原液流電池在內的可充電電池的電極材料,但很少有報道將其用作LIB的正極材料。
在此,南方科技大學王湘麟教授等人首次報道了利用C60富勒烯作為室溫鋰離子電池的有機正極,在醚基電解液中顯示出良好的電化學性能。
它提供高達120 mAh g-1的放電容量和超過200 Wh kg-1的比能量,具有 91% 的高初始庫侖效率。制造的電池在50次循環后可保持 90 mAh g-1的容量,并在500 mA g-1時仍保持77 mAh g-1的顯著倍率性能。
南科大Adv. Sci.: 通過三電子氧化還原化學實現C60富勒烯高效鋰存儲的機理研究
值得注意的是,三對不尋常的平坦電壓平臺分別在≈2.4、1.7和1.5 V處重復出現。循環伏安圖和平臺容量揭示了擴散主導的三電子氧化還原反應。
有趣的是,原位XRD首次揭示了C60正極在鋰化/脫鋰過程中經歷的三個可逆相變,除了C60納米團簇存在不可逆聚合時的初始放電外,在原位XRD譜和原位拉曼光譜中均出現了不可逆峰的特征位移。Cs校正透射電子顯微鏡證實了這些相的演化。重要的是,基于相結構的DFT模擬得到的脫鋰電位與實驗結果定性一致。
南科大Adv. Sci.: 通過三電子氧化還原化學實現C60富勒烯高效鋰存儲的機理研究
圖1. 在室溫下測量的半電池中C60正極材料的電化學性能
南科大Adv. Sci.: 通過三電子氧化還原化學實現C60富勒烯高效鋰存儲的機理研究
圖2. ?C60相變的鋰化/脫鋰狀態總能量的演變與DFT計算結果
Probing Mechanistic Insights into Highly Efficient Lithium Storage of C60 Fullerene Enabled via Three-Electron-Redox Chemistry, Advanced Science. 2021. DOI: 10.1002/advs.202101759

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