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俞書宏院士團隊，最新AM！

成果簡介

纖維素納米纖維（cellulose nanofibers, CNFs）衍生的全天然材料有望取代工程塑料，并受到廣泛關注。然而，納米纖維基結構材料缺乏抗裂紋擴展能力和三維（3D）成型能力，阻礙了其實際應用。

基于此，中國科學技術大學俞書宏院士和管慶方副教授（共同通訊作者）等人報道了通過巧妙的多尺度界面工程策略，成功構建了一種具有多尺度雙網絡的可持續高性能纖維素基結構材料。在微納米復合多尺度網絡中，表面化學處理的劍麻微纖維（sisal microfibers）暴露了許多帶正電荷的CNF，增強了與帶負電荷的CNF的界面結合，其中界面強度和活性位點的增加對結構材料斷裂過程中的應力消散和抗沖擊性能起著關鍵作用。對比微材料和納米材料，其韌性提高了近2倍，抗沖擊性提高了近5倍。

值得注意的是，多尺度界面工程策略帶來了優異的成型性和結構多功能性，使多尺度纖維素基結構材料能夠定制成復雜而精致的異形結構。對比石化塑料，這種可持續材料具有獨特而優越的機械和熱性能，以及固有的環境友好性和可設計性。這些特性使得多尺度纖維素基材料有望成為替代石化基塑料的可持續、可擴展的輕質材料，從而降低材料本身的環境成本。

研究背景

高性能結構材料在航空航天等高端制造領域至關重要，這些材料需要優異的力學性能和輕量化來滿足實際需求。工程塑料由于其低密度和優良的力學性能而被廣泛的應用，但其不可生物降解。因此，開發集輕量化和高力學性能于一體的可持續結構材料，以降低石化基塑料造成的環境成本，變得越來越重要。天然材料提供了一種很有前途的策略，通過組裝它們的多尺度結構和組件而具有優異的韌性和損傷容忍度。因此，模擬生物材料的多尺度結構來構建高性能的生物基結構材料是一種提高其整體力學性能的有效策略。

其中，纖維素是制造高性能結構材料最有潛力的基石之一。纖維素納米纖維（CNFs）是一種從纖維素中提取的高分子納米材料，具有顯著的內在力學性能。受天然材料多尺度結構的啟發，多尺度纖維素薄膜在輕型管理材料、電子器件基材等方面具有優越的性能。然而，目前由多尺度設計策略構建的全纖維素材料在力學性能上仍然存在相當大的缺陷，主要是界面不匹配。因此，微觀尺度與納米尺度不匹配所導致的界面問題，嚴重制約了結構材料力學性能的提高。

圖文導讀

設計與制備

天然劍麻成熟葉片經過一系列處理后，由排列整齊、排列緊密的纖維束組成，得到常用的劍麻纖維。經堿預處理和季銨處理得到季銨化劍麻微纖維（Zeta電位為32.5 mV）。經過季銨表面處理后，劍麻微纖維暴露出豐富的納米纖維，極大增強了微纖維的表面粗糙度，形成帶正電的活性表面。纖維的表面改性使兩種纖維之間的正負電荷發生顯著變化，納米纖維能夠吸附在超細纖維表面，有利于形成高密度結構。將兩種構建塊充分混合，并添加Ca²⁺以交聯CNF的羧基，通過堆疊和熱壓技術構建有序致密的多尺度纖維素基結構材料。同時，納米纖維和微纖維之間的物理纏結使其具有優異的綜合力學性能，具有更好的抗沖擊性能和韌性。

圖1. 纖維素基結構材料的制備與性能

圖2. 微材料、納米材料和多尺度材料的結構表征

性能與機理

作者比較了不同超纖維和納米纖維含量（0%、25%、50%、75%和100%）結構材料的性能。納米材料（0%）強度高，但其應變較小，發生斷裂就無法承受特定載荷，而微材料（100%）強度差，應變性能優異。納米材料呈現出幾乎平行于應力的平坦擴展裂紋路徑，表現出脆性斷裂。

在微纖維存在下，多尺度材料中的裂紋沿彎曲路徑傳播。其中，25%超纖維含量的材料表現出與納米材料相似的力學行為，75%超纖維含量的材料表現出接近微材料的力學行為。添加50%微纖維的材料具有類似納米材料的高強度和模量，應變大，結合納米材料和微材料的優點，實現了較好的強度和韌性平衡。當微纖維被拔出或斷裂時，大量的納米纖維從微纖維表面被撕裂，在斷裂過程中耗散了大量的能量，使材料具有優異的強度和韌性。

圖3. 力學性能和斷裂機理

圖4. 韌性與多尺度增韌機制

性能比較

對比石化工程塑料，多尺度結構材料提供了優越的力學和熱性能，其平均強度是石化工程塑料的近兩倍，平均模量是石化工程塑料的近三倍，并且更硬、更耐沖擊。同時，多尺度纖維素基結構材料的熱膨脹系數要低得多，僅為石化基塑料的九分之一，表明多尺度材料在加熱時膨脹較小。典型的塑料在200 ℃下發生了明顯的軟化和變形，而在相同的條件下其仍然可以保持穩定的形狀。此外，纖維素基材料良好的熱性能，使其在極端溫度下具有更好的可靠性和耐用性。在90%相對濕度下，疏水處理12 h后，多尺度結構材料的抗彎強度變化不大，表明疏水處理是提高多尺度纖維素基材料抗濕性的有效策略。

圖5. 多尺度纖維素基結構材料與石化塑料的性能

文獻信息

Tough And Moldable Sustainable Cellulose-Based Structural Materials via Multiscale Interface Engineering. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202306451.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/06/be2ae8947f/

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