固態電解質界面相（SEI）的形成高度依賴于電解液在電極表面的還原反應。穩定的SEI可防止石墨負極和電解液之間的直接接觸，從而抑制電解液的還原分解。否則，電解液的連續分解會導致低庫侖效率，同時伴隨的溶劑共插層反應還會導致石墨結構的破壞。本文報道了一種由LiFSI、雙（2, 2, 2-三氟乙基）醚（BTFE）和二甲氧基乙烷（DME）組成的局部高濃電解液（LHCE）。通過陰離子的優先分解，LHCE可以在石墨表面形成均勻而堅固的SEI層，從而顯著抑制醚類溶劑的共插層反應，實現了高度可逆的快速Li+嵌入/脫出。該策略為抑制下一代LIBs的溶劑共插層反應提供了一種有效的方法。Inhibiting Solvent Co-Intercalation in Graphite Anode by Localized High-Concentration Electrolyte in Fast-Charging Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202009738
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Adv. Funct. Mater.：壓力自適應路徑助力復合負極中均勻鋰電鍍-剝離
鋰金屬由于其超高的比容量和較低的還原電位，被視為一種優良的負極材料而正在復興。然而，不受控的鋰枝晶生長和大的體積波動造成的不穩定界面，導致鋰金屬負極仍未用于實際的可充電池。本文報道了一種新興且合理的復合負極，即導電基體與彈性聚合物基復合負極，通過引入壓力自適應路徑來調節復合負極內部的Li電鍍/剝離。在電鍍/剝離過程中，導電基體內部填充的彈性聚合物會產生自適應壓力，當其超過Li的屈服強度后，能夠限制內部Li的生長，同時由于壓力作用下電子路徑的持續存在，可以實現高利用率的沉積Li并減少死Li。在實際應用條件下，壓力自適應復合負極組裝的全電池在循環160次后，容量保持率為80%。該工作揭示了Li在自適應壓力下的行為模式，有助于進一步探索Li電鍍/剝離過程中電化學-力學耦合機理。A Pressure Self-Adaptable Route for Uniform Lithium Plating and Stripping in Composite Anode. Adv. Funct. Mater. 2020. DOI: 10.1002/adfm.202004189.
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Angew. Chem. Int. Ed.：利用弱溶劑化電解液調節鋰離子電池的界面化學
鋰離子電池的性能很大程度上取決于其界面化學性質，而界面化學受電解液的調節。本文報告了一種由非極性純溶劑組成的弱溶劑化電解液（WSE，1M LiFSI-1,4-二氧六環），在該電解液中形成了一種特殊的溶劑化結構，即在1.0 M的低鹽濃度下，離子對和聚集體占主導地位。因此，WSE可以在石墨負極表面形成獨特的陰離子衍生SEI層，從而使鋰離子電池具有快速充電和長期循環的特性。該研究為具有理想性能儲能裝置的精確電解液工程開辟了一條嶄新的道路。Regulating Interfacial Chemistry in Lithium-Ion Batteries by a Weakly-Solvating Electrolyte. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202011482.
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Angew. Chem. Int. Ed.：利用硫容器直接調節工作鋰硫電池中多硫化物中間體
多硫化物中間體（PSs）是鋰硫（Li-S）電池中的活性物質的液相物種，它連接著絕緣性固體硫與硫化鋰之間的電化學反應，是充分發揮高比能Li-S電池的關鍵。控制PSs的反應性和分布是提高Li-S電池性能的重要指標之一。本文提出了硫容器添加劑的概念，用于直接對PSs進行改性。電解液中的硫容器可以通過與可溶性硫物種的可逆反應來存儲和釋放硫原子。因此，Li–S電池中可溶性PS中間體被有機PS容器代替，從而實現對液態硫物種的總體調節。二（三）硫醚聚乙二醇硫容器在PSs的可逆轉化中具有高效性，可在液體組分聚集、反應動力學和固體沉積等方面對硫正極的電化學行為產生多重影響，從而提高Li-S電池的穩定性和容量。硫容器的概念為直接調節PSs提供了一種策略，對Li-S電池及多相電化學系統的精確調控提供了啟示。Direct Intermediate Regulation Enabled by Sulfur Containers in Working Lithium–Sulfur Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI:10.1002/anie.202008911
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Chem：離子溶劑化學啟發的陽離子添加劑策略用于穩定鈉金屬電池電解液
由于鈉金屬負極具有高反應性和枝晶生長的特點，建立穩定的電解液是鈉金屬電池的關鍵技術之一。受離子溶劑化學的啟發，本文提出了一種適合于鈉金屬電池的陽離子添加劑的合理化策略。研究了一系列陽離子添加劑（Li+、K+、Mg2+、Ca2+、Cu2+、Zn2+、Al3+）對NaPF6-DME電解液的影響。通過第一性原理計算，研究了陽離子添加劑對電解液穩定性和溶劑化結構的影響。分子動力學（MD）模擬證實了引入陽離子添加劑后的電解液溶劑化結構。有限元模擬、原位光學顯微鏡觀察和電化學測試進一步驗證了密度泛函理論（DFT）和MD計算所預測的陽離子添加劑策略。結果顯示，Li+是一種很好的鈉金屬電池正極添加劑。該研究建立了鈉金屬電池陽離子添加劑設計的一般原則，也為其他可充電池提供了一種研究范式。Ion-Solvent Chemistry-Inspired Cation-Additive Strategy to Stabilize Electrolytes for Sodium-Metal Batteries. Chem 2020. DOI: 10.1016/j.chempr.2020.06.036
氧化還原介質（RMs）是加速多電子硫電化學反應動力學的重要媒介。然而，可溶性小分子RMs通常會加劇電池內部的穿梭現象，從而進一步降低電池的效率和可循環性。本文提出了一種用于RM設計的半固定化策略，以有效調節硫電化學，同時規避工作電池中固有的穿梭問題。將氧化還原性酰亞胺單體與柔軟的聚環氧乙烷-聚環氧丙烷鏈共聚，得到一種空間受約束但具有動力學活性的半固定化RM（PIPE）。在0.5C下，少量的PIPE（正極中含5%）使硫正極的循環性從37次循環擴展到190次，容量保持率為80%。這種半固定化策略不僅豐富了對堿金屬電池中RM輔助硫電化學的認識，而且對先進電化學儲能裝置中活性添加劑的化學設計也有一定的啟發作用。Spatial and Kinetic Regulation of Sulfur Electrochemistry on Semi‐Immobilized Redox Mediators in Working Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202007740
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Angew. Chem. Int. Ed.：鋰金屬負極能在90℃下于液態電解質中循環嗎？
鋰金屬負極作為多樣化場景中下一代電池的理想負極，需要在高溫下穩定運行。然而，由于常規液態電解液中電解液和固態電解質界面相（SEI）的低熱穩定性，鋰金屬負極在高溫（＞55℃）下的性能和安全性較差。本文將LiFSI和LiNO3溶于氟代碳酸亞乙酯（FEC）和四甘醇二甲醚（TEGDME）的混合溶劑中，構建了一種耐高溫的電解液。當該電解液應用于Li|LiFePO4電池時，鋰金屬負極在90℃高溫下可穩定循環100圈，容量變化率為91.5％。升高的溫度會引起鋰鹽和溶劑的獨立不完全分解，從而顯著改變SEI的成分。一些不穩定的中間產物在90℃下出現，使鋰沉積的均勻性變差。這項工作不僅展示了鋰金屬負極在90℃下的工作，而且提供了對可充電池固態電解質界面和高溫下鋰沉積的基本認識。Cycling a Lithium Metal Anode at 90?°C in a Liquid Electrolyte. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202002711
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Angew. Chem. Int. Ed.：鋰電池中的鋰鍵
鋰鍵類似于氫鍵，因此期望其表現出類似的特征和功能。此外，鋰的金屬性質和大半徑賦予了鋰鍵特殊的性質。鋰電池作為鋰元素最重要的應用之一，為鋰鍵化學的研究提供了新的機遇。從這一觀點出發，本文回顧了鋰鍵的歷史發展和概念，以及鋰鍵在鋰電池中的應用。對鋰電池中的鋰鍵進行了全面的了解，并對其未來的發展進行了展望。Lithium Bond in Lithium Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.201915623
鋰枝晶生長導致的低庫侖效率、短循環壽命限制了鋰金屬負極的實際應用。穩定的固態電解質界面（SEI）是抑制Li枝晶形成的關鍵。本文采用基于有限元方法的定量電化學-力學模型，研究了電沉積過程中SEI層的局部應力和形變演化狀態。此外，還研究了結構均勻性和機械強度對不同工況下SEI穩定性的影響。結果顯示提高SEI的結構均勻性是提高SEI穩定性的最有效途徑，它調節了離子的傳輸。此外，追求極高的機械強度是毫無意義的，建議彈性模量為3.0 GPa。這項工作為穩定SEI層的合理設計提供了一個思路，并為Li金屬負極的實際應用提供了一條可能的途徑。The Failure of Solid Electrolyte Interphase on Li Metal Anode: Structural Uniformity or Mechanical Strength? Adv. Energy Mater. 2020. DOI: 10.1002/aenm.201903645
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Energy Storage Materials：快充全固態鋰金屬電池中硫化物電解質的界面氧化還原行為
硫化物固態電解質為構建高能量密度固態鋰金屬電池提供了巨大的機遇。硫化物電解質的高離子導電性使固態電池能夠在高倍率下工作。然而，硫化物電解質在工作電池中會出現嚴重的分解現象，這對其實際應用構成了很大的障礙。硫化物的分解行為是復雜的，并且強烈依賴于電化學窗口，其中一些甚至在電池循環期間被認為是可逆的。本文研究了Li7P3S11硫化物固態電解質在不同電壓窗口下的氧化還原行為及其對界面傳輸和電池循環壽命的影響。引入Li|Li4Ti5O12 (LTO)電池以進一步探討多相氧化還原反應對界面離子傳導的影響。通過改變工作電壓窗口來調節電解液的氧化還原行為，Li|LTO金屬電池可在10分鐘內（6C下）實現快速充放電，并在1C下可循環600次，容量保持率為85%。此外還組裝了全固態Li|LTO金屬軟包電池，其循環性能穩定，容量為120 mAh g?1。這項工作提供了對硫化物電解質界面氧化還原行為的理解，為未來高能量/功率密度固態鋰電池的合理設計提供了新的見解。Interfacial redox behaviors of sulfide electrolytes in fast-charging all-solid-state lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2020. DOI: 10.1016/j.ensm.2020.05.017寫在最后
