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白正宇AFM: 晶面應變策略起大作用！助力單原子Fe-N-C催化劑高效催化ORR

電解水、燃料電池、金屬-空氣電池(MAB)和CO₂還原為燃料等電化學技術已被廣泛研究以解決能源危機和環境污染問題。ORR在MAB和燃料電池中起著關鍵作用，開發具有優異ORR活性和耐久性的豐富的非貴金屬基電催化劑對于開發高效的MAB電化學系統至關重要。

近日，河南師范大學白正宇課題組提出了一種“面應變策略”，將原子分散的石墨Fe-N-C層包裹在FeCo納米顆粒上(FeCo NP @Fe SA-N/C)以優化FeN₄位點的內在ORR活性。

研究人員對FeCo NP @Fe SA-N/C在鋅-空氣電池中的性能進行了評估。以FeCo NP @Fe SA-N/C為正極的電池提供了1.43 V的開路電壓，接近鋅-空氣電池的理論值。

此外，其133.7 mW cm^-2的最大功率密度(在196.5 mA cm^-2電流密度下)遠遠超過了商業Pt/C(≈70 mW cm^-2)。在1-50 mA cm^-2的各種電流密度下的放電測試表明，與商用Pt/C相比，FeCo NP@Fe SA-N/C在寬范圍和更高電壓下具有出色的放電穩定性。在50 mA cm^-2的長時間恒電流放電測量中，FeCo NP@Fe SA-N/C表現出713.9 mAh g^-1的出色比電容，與商業Pt/C (706.7 mAh g^-1)相當。

試驗結果和理論計算表明，FeCo NPs的{110}晶面可以通過跨層“晶面應變”來優化FeN₄的電子結構，以壓縮亞層上的Fe-N鍵。這些重構的FeN₄位點對ORR中間體表現出更合適的吸附能，從而提升了催化劑的ORR性能。總的來說，該項工作揭示了FeCo NP@Fe SA-N/C在能源設備中的巨大潛力，為通過應變工程設計先進的M-N-C電催化劑提供了指導。

Facet Strain Strategy of Atomically Dispersed Fe-N-C Catalyst for Efficient Oxygen Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206081

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