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?馮新亮院士團隊,最新Nature子刊!

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成果展示

二維(2D)膜是滲透能量轉換的新興候選者,但是離子選擇性和電導率之間的平衡仍然是關鍵瓶頸?;诖耍?strong style="margin: 0px; padding: 0px; max-width: 100%; overflow-wrap: break-word !important; box-sizing: border-box !important;">德國德累斯頓工業大學馮新亮院士、Thomas Heine和董人豪博士(共同通訊作者)等人報道了一種完全結晶、納米級厚度的基于亞胺的二維聚合物(2DPI)膜,該膜可以實現優異的離子電導率和高選擇性的滲透能量轉換。由于其固有的單分散孔(~1017?m-2)、功能性羥基高的空間密度(~1.5×1027?m-3)和全結晶結構,該2DPI膜具有優異的離子電導率和高選擇性起,而納米級厚度(~70 nm)產生相當高的離子通量,實現了創紀錄的53 W m-2的功率密度,比傳統的離子交換膜高一個數量級,并且優于大多數納米多孔2D膜。

此外,該2DPI膜可以優先傳輸Na+,選擇性系數為0.98(Na+/Cl選擇性比~84),以及K+選擇性系數為0.93(K+/Cl比~29)的陽離子。通過密度泛函理論(DFT)計算溶劑化離子與2DPI主鏈及其擴散勢壘的相互作用,實現了對能量轉換過程的分子水平理解。該研究成果將激發研究人員進一步努力合理設計用于納米流體能源應用的結晶2DP膜。

背景介紹

基于膜的反電滲析是一種未來的技術,可用于捕獲海水和淡水之間的藍色滲透能等。此外,小型反向電滲析裝置可用于通過利用體內不同的流為植入式器件供電等。作為反向電滲析的核心組件,傳統的膜的離子傳輸能力不足。二維(2D)材料已成為開發替代功能膜的有希望的構件。堆疊原子級納米片具有選擇性高、易制備和可擴展等優點,但由于從幾微米到幾十微米的大厚度和無序的離子傳輸路徑,離子電導率有限。基于單層2D材料的膜可以實現超高電導率,但由于對孔尺寸和分布的可控性差、官能團密度低以及隨機缺陷的數量,導致離子選擇性差。因此,克服離子選擇性和電導率之間的平衡效應仍然面臨巨大的挑戰。二維聚合物(2DPs)是共價連接的單體網絡,在兩個不同的維度上具有周期性鍵合。具有優異穩定性的2DPs可以分離為堅固的超薄納米多孔膜,具有高密度的固有單分散孔、高密度的官能團和良好的結構均勻性,有利于克服上述問題。

圖文解讀

全結晶2DPI膜

作者通過表面活性劑-單層輔助界面合成(SMAIS)方法制備了超薄2DPI膜,該膜顏色均勻,邊緣清晰可見,平均厚度為~70 nm。在選區電子衍射(SAED)中觀察到間距為25??的單晶方形晶格。通過掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)測量研究了宏觀水平的結晶度。
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圖1. 超薄全結晶2DPI膜
表面-電荷-控制的離子傳輸
通過電流-電壓(IV)測量檢測2DPI膜的跨膜離子傳輸性能。其中空白-硅孔是線性IV曲線,在用2DPI沉積后出現非線性IV曲線證明了離子整流??缒るx子傳輸表現出表面電荷控制的行為:離子電導在高濃度下遵循線性規則,并隨著電解質濃度的降低(<0.05 M)逐漸偏離。隨著pH從3增加到11,-0.2 V的離子電流幾乎保持不變,約為130 nA,而+0.2 V的離子電流從190 nA逐漸增加到290 nA。整流行為的變化表明,隨著pH值的增加,負表面電荷的增加可歸因于2DPI中羥基的逐漸去質子化。
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圖2. 表面-電荷-控制的離子傳輸
選擇性離子擴散和滲透能轉換
通過電壓和電流軸上的截距,分別找到相應的滲透電位(Vos)和滲透電流(Ios)。對于2DPI膜,隨著濃度梯度從5增加到100,測量的Ios從 3 nA增加到80 nA,而Vos首先從40增加到72 mV,在高濃度梯度比>50時降低。需注意到,與Na+離子相比,K+離子表現出較低的S,但KCl中相應的Ios大得多。作者評估了海水和河水(0.5/0.01 M NaCl)的滲透能量轉換行為,該膜的功率密度可達到65.2 W m-2,內阻為2 MΩ,優于大多數納米多孔2D膜(0.8-35 W m-2)。
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圖3. 選擇性離子擴散和滲透能轉換
離子擴散機制
對于完全去質子化的2DPI,靜電勢(ESP)圖表明電子強烈定位在氧陰離子上,然后是亞胺氮。對于部分去質子化的2DPI,電子更集中在去質子化的氧上。無論水合數如何,Na+/K+的直接結合都是有利的,其中Na+的結合能更強,在離子選擇性方面具有重要作用。對于完全去質子化的聚合物,Na+離子的擴散勢壘(0.62 eV)高于K+離子的擴散勢壘(0.58 eV)。對于部分去質子化的聚合物,能壘遵循相同的趨勢(0.78 eV的Na+離子和0.68 eV的K+離子),但比完全去質子化的系統具有更高的值。部分去質子化的2DPI中的中間狀態不穩定,而在完全去質子化的情況下,陽離子在整個構建的擴散路徑中保持與兩個帶負電荷的活性位點的直接結合狀態。
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圖4. DFT計算揭示的離子擴散機制

文獻信息

Cation-selective two-dimensional polyimine membranes for high-performance osmotic energy conversion.?Nature Communications,?2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31523-w.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31523-w.

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