以水為反應介質，將二氧化碳(CO2)電解還原為甲烷(CH4)是儲存間歇性可再生能源和解決全球能源和可持續性問題的最有希望效的途徑之一。然而，水在電解質中的作用往往被忽視，特別是，緩慢的水解離動力學限制了涉及多個電子和質子轉移過程的CO2甲烷化的選擇性和活性。
基于此，清華大學李亞棟和西安交通大學蘇亞瓊等報道了一種新型串聯催化劑，即Ir單原子(Ir1)摻雜的Cu3N/Cu2O多位點催化劑(Ir1-Cu3N/Cu2O)，可有效地將CO2轉化為CH4。.
在-1.3 VRHE時，Ir1-Cu3N/Cu2O多中心催化劑顯示出75%的高CH4 FE，相應的部分電流密度為320 mA cm-2，優于最近報道的CO2RR催化劑。與Cu3N相比，Ir1-Cu3N/Cu2O上的電荷轉移電阻要小得多，這表明從Ir1-Cu3N/Cu2O表面到反應物的電子轉移速度更快；Ir1-Cu3N/Cu2O還具有優異的穩定性，其結構和形態在穩定性測試前后未發生明顯變化。
研究人員提出了一種供質子和多位點機制，其中吸附的*CO、*CHO和*CHOH物質是關鍵的反應中間體。在局部堿性介質中，通過電子轉移將H2O活化為*H 物質是一個緩慢的步驟，Ir1-Cu3N/Cu2O多位點催化劑中的Ir1位點在促進H2O活化和隨后的*CO質子化過程中起主要作用，這導致在多位點Ir1-Cu3N/Cu2O界面上快速形成*CHO，從而加速CO2RR反應動力學；Cu3N和Cu2O多位點的相互作用進一步降低*CO加氫的能壘以增強CO2甲烷化。總的來說，這項工作為高效多位點催化系統的合理設計提供了一種有效的策略。
Engineering Water Molecules Activation Center on Multisite Electrocatalysts for Enhanced CO2 Methanation. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03875
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