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浙大傅杰Angew: 缺陷氮化碳中產生受阻的Lewis對，實現高效電催化氮還原成氨

工業上氨生產主要依靠Haber-Bosch(H-B)工藝(反應條件：400-500 °C，20-40 MPa)，而電化學氮還原反應(NRR)生成氨可以在環境條件下進行，并且可以減少CO₂的排放，降低反應能耗。為了進一步促進NRR反應的發展和應用，開發高效廉價的NRR催化劑并系統地研究其分子結構、內在活性以揭示活性位點的作用和結構-性質關系至關重要。

近日，浙江大學傅杰課題組將硼氫化鈉(NaBH₄)、氨基鈉(NaNH₂)和介孔碳(MC)在N₂氛圍下高溫下退火，得到缺陷氮化硼碳(BCN)以用于高效NRR。

綜上所述，通過一種簡單的分子設計策略，成功地合成了具有FLPs結構的BCN(BCN中具有未淬滅的Lewis酸位點(缺乏電子的B原子)和堿位點(富含電子的N原子)。鄰近的缺電子B和富電子N將催化劑從單一的“Lewis酸催化”升級為“FLPs催化”，因此NRR產氨氣的法拉第效率高達18.9%，氨產率為20.9 μg h^-1mg^-1_cat，并且該催化劑還具有優異的長期耐久性。

此外，催化劑結構表征、¹⁴N₂/¹⁵N₂交換實驗和密度泛函理論(DFT)計算進一步表明，FLPs可以吸附N₂分子形成六元環中間體，使N₂通過拉動效應發生異裂，從而顯著降低了限速步驟的能壘。總的來說，本研究報道了一種具有優良活性的NRR催化劑，而且也提供了一種通過調節雙活性位點的富電子或缺電子雜原子以產生高附加值產物的催化劑制備策略。

Creating Frustrated Lewis Pairs in Defective Boron Carbon Nitride for Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202207807

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