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鋰金屬在負極表面電沉積的初始過程決定了鋰金屬二次電池的充電性能。然而，在動態(tài)現場原位（Operando）條件下，通常難以檢測到初始的鋰金屬沉積或鋰金屬的早期成核和生長過程。

在此，日本產業(yè)技術綜合研究所（AIST）的Mitsunori Kitta等人提出了一種表面等離子體共振 (SPR) 光譜結合電化學操作的光學診斷方法，用來對鋰金屬電沉積的初始階段進行超靈敏檢測。SPR在沉積在玻璃基板上的薄銅膜中被激發(fā)，該銅膜還可用作集流體來實現鋰金屬電化學沉積。

圖1. 用于SPR反射模擬的鋰金屬沉積的簡單模型

對于基于碳酸丙烯酯 (PC) 的鋰離子電池電解質，在循環(huán)伏安法和恒電流操作下，通過反射光譜中SPR吸收傾角的變化很容易檢測到鋰金屬沉積。電化學SPR 對金屬沉積高度敏感，已證明能夠檢測對應于幾個鋰原子層的大約0.1 nm的平均厚度。

為了確定生長機制，作者模擬了各種可能的鋰金屬沉積過程的SPR反射光譜，并將模擬光譜與實驗數據進行比較，發(fā)現與公認的PC基電解質鋰金屬沉積的成核和生長模型非常吻合。這項工作展示的 EC-SPR的診斷方法有助于擴展鋰電池以及基礎界面電化學研究。

圖2. 模擬光譜與實驗結果的比較

Electrochemical Surface Plasmon Resonance Spectroscopy for Investigation of the Initial Process of Lithium Metal Deposition, Journal of the American Chemical Society. 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04934

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04934

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JACS:用于研究鋰金屬沉積初始過程的電化學表面等離子體共振光譜

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