通訊作者:邢巍研究員、葛君杰研究員、劉長鵬研究員、姜政副研究員
通訊單位:中國科學院長春應用化學研究所、中國科學院上海應用物理研究所
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單原子催化劑(SAC)在降低電極材料成本方面具有巨大應用前景,可用于能量轉換裝置,如燃料電池和水電解。其特殊的配位環境和可調控的電子結構,使其具有非凡的催化性能。
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單原子催化劑(SAC)由于其優異的電學性能,因此在催化氧還原反應(ORR)得到廣泛關注,其中Fe-Nx SAC表現出最優異的活性。然而,Fe基催化劑通過Fenton反應受到氧化腐蝕嚴重的穩定性問題,大大限制了該類催化劑的廣泛應用。
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近日,長春應化所的團隊使用金屬有機骨架作為錨定基底,首次制得Cr/N/C單原子催化劑,其中原子分散的Cr在基地以Cr-N4配位結構存在。該催化劑在酸性條件下表現出優異的ORR活性,最佳半波電位為0.773 V。更令人興奮的是,Fenton反應得到有效抑制,因此最終的催化劑顯示出極好的穩定性。
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圖1 Cr單原子電催化劑合成示意圖及形貌結構表征
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圖2 Cr單原子電催化劑EXAFS圖
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圖3 Cr單原子催化劑電化學性能表征
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圖4 不同催化劑電化學性能對比
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本文通過熱解制得Cr SACs電催化劑,并在酸性條件下表現出優異的ORR性能及極好的穩定性。微觀和光譜技術的組合分析證實Cr-N4配位構型是其高活性的主要原因。同時,由于Fenton反應得到有效抑制,該催化劑具有更高的耐久穩定性。這項工作可能有助于解決傳統非貴金屬催化劑的穩定性問題,并為深度探索熱解SAC中M-Nx活性位點的催化機理提供了新模型。
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Single-Atom Cr-N4 Sites Designed for Durable Oxygen Reduction
Catalysis in Acid Media
(Angewandte Chemie International Edition,2019,DOI: 10.1002/anie.201906289)
原文鏈接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.20190628
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