1. ACS Nano：通過擴大氧化還原范圍徹底改變 TiO₂ 的鋰存儲能力

TiO₂是一種廣泛認可的鋰離子電池插層負極材料，但由于鋰離子擴散緩慢，其實際容量受到動力學限制，導致鋰化數小于1.0。

在此，浙江大學陸俊、武漢理工大學麥立強以及美國阿貢國家實驗室Khalil Amine等人通過將Si整合到TiO₂框架中來抑制TiO₂晶體的生長，從而增強電荷轉移并在晶界處產生額外的活性位點以存儲鋰。此外，同步輻射 X 射線光譜和 Cs 校正電子顯微鏡充分證明了Ti 氧化還原范圍擴大。

結果顯示，當用于鋰存儲時，該材料實現了559 mAh g^-1的高可逆容量，是基于所有活性物質計算的理論最大值（483 mAh g^-1）的116%，同時保持了優異的倍率性能和良好的循環穩定性。

圖1. 結構表征

總之，該工作采用一種簡便有效的噴霧干燥法制備了具有擴展Ti氧化還原范圍的硅晶型銳鈦礦TiO₂/碳。由于Si的集成和非晶態碳基體的存在，制備的Si- TiO₂ /C電極作為LIBs的負極材料，LIB表現出高的可逆容量(超過最大理論容量)、優越的倍率性能和良好的循環穩定性。

因此，該工作為顯著提高TiO₂基負極材料的電荷存儲能力提供了一種直接而有效的策略，為高性能鋰離子電池的發展提供了一條有前景的道路。

圖2. 電池性能

Revolutionizing Lithium Storage Capabilities in TiO2 by Expanding the Redox Range, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c06684

**2. Energy Storage Materials：硫化物基全固態鋰電池中的正極界面**

全固態鋰電池（ASSLB）因其高安全特性和高能量密度而引起了廣泛的研究關注。在固體電解質中，硫化物固體電解質（SSE）的研究成為熱點。這很大程度上歸因于其優異的離子電導率和適度的機械強度。然而，電極材料和SSE界面問題備受關注。因此，全面理解導致界面退化的因素對于改善電極/電解質界面問題至關重要。

在此，上海交通大學莊小東，朱金輝等人深入研究了正極和 SSE 之間的化學、電化學和機械來源引起的電極/電解質界面不穩定性的復雜性。此外，還仔細研究了正極界面的演變，并對它們進行徹底的理論分析。

同時，該工作還提出了旨在增強界面的優化策略。這些策略涵蓋各個方面，從電解質、正極材料的改性到電解質/正極界面的優化。最終致力于促進開發兼具高能量密度和優異安全性的全固態鋰金屬電池。

圖1. 基于 SSE 的 ASSLB 中的正極界面問題

總之，該工作全面介紹了ASSLB中正極-SSE界面的挑戰，并提出了提高界面穩定性的各種策略。此外，該工作還討論了使用非原位表征技術來研究 SSE 和正極之間界面的動態演變。該工作還概述了SSE界面未來的研究重點和發展方向。

因此，該工作提供的信息為實現具有增強安全性、更高能量/功率密度和更長循環穩定性的 ASSLB 提供了見解和前景。同時該工作有望幫助研究者更深入地理解正極-SSE界面問題，為構建基于SSEs的高能量密度、長壽命、安全的ASSLBs提供重要的理論基礎和實驗途徑。

圖2. 基于SSEs的ASSLBs界面優化策略

Cathodic interface in sulfide-based all-solid-state lithium batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103034

3. ACS Nano：通過增強離子傳輸動力學和調節Zn(002)沉積實現高度可逆的Zn負極

溫和電解質中不受控制的枝晶生長和與水相關的副反應是鋅負極循環穩定性差、導致水系鋅基電池的劣化主要原因。

在此，江南大學劉天西、陳蘇莉以及沙特阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef等人提出了多功能氟磷灰石(Ca₅(PO₄)₃F)氣凝膠(FAG)界面層，通過Zn²⁺遷移動力學和Zn(002)取向沉積的綜合調控來實現高度穩定的鋅負極。

由于Ca²⁺和Zn²⁺之間離子交換產生的清晰的氣凝膠納米通道和豐富的Zn²⁺吸附位點，FAG界面層可以顯著加速Zn²⁺遷移并有效均勻化Zn²⁺通量和成核位點，從而促進電極/電解質界面處的Zn²⁺快速且均勻地遷移。此外，在循環過程中，FAG中的F原子促進了ZnF₂的原位生成，這有利于控制優選的Zn(002)取向沉積有效抑制枝晶生長和副反應。

圖1. FAG@Zn負極的原理設計策略

總之，該工作通過在鋅負極上構建多功能FAG保護層，成功實現了超穩定的鋅負極。Zn²⁺和Ca²⁺之間的離子交換相互作用產生的豐富親鋅位點可以有效加速Zn²⁺的遷移動力學并引導均勻的Zn沉積。同時，具有定制且均勻的納米通道的FAG層充當離子篩，可以有效調節Zn²⁺的電化學行為，從而也有利于Zn²⁺的均勻分布和沉積。

重要的是，循環過程中Zn負極表面上原位生成的ZnF₂有利于控制優選的Zn(002)取向沉積有效地抑制枝晶生長。因此，FAG@Zn負極具有較高的CE(約99.5%)和較長的使用壽命(4000小時)以及較低的過電勢。FAG@Zn||MnO₂全電池還表現出優異的循環性能和倍率性能。

圖2. FAG@Zn和裸鋅負極的Zn//MnO₂全電池的電化學性能

Highly Reversible Zn Anodes Achieved by Enhancing Ion-Transport Kinetics and Modulating Zn (002) Deposition, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08197

**4. ACS Energy Letters：磺化離聚體中單陽離子傳導的共晶動力**

基于陰離子離聚物的單陽離子導體對于電池高能量密度仍具吸引力，但實際受到較差陽離子遷移率的限制。迄今為止，只有通過復雜的合成將高電荷離域陰離子與柔性鏈段整合，才能獲得一定的導電性。

在此，中國科學院青島能源所崔光磊團隊通過獨立于單極增塑劑的溫和離聚物-（雙極性）配體共晶化學將容易獲得的磺化離聚物（本身很難傳導陽離子）轉化為單陽離子導體。將其引入的固體雙極性配體中依靠局部陽離子溶劑化和專門的陰離子鍵合來解離陽離子-陰離子對，同時不增塑剛性聚苯乙烯主鏈。這種共晶相互作用擴大了富離子相分離域，為低勢壘陽離子沿不穩定配位點遷移提供轉移通道，從而將離子傳輸與聚合物動力學解耦。

具體而言說，僅使用適度劑量的配體，含有各種陽離子的簡單聚苯乙烯磺酸鹽的最大電導率超過 10^–5 S cm^–1（對于 Li⁺、Na⁺、Zn²⁺ 和 Mg²⁺），比原始離聚物增加至少4個數量級。

圖1. “離聚物共晶”SIC 的設計理念

總之，該工作將雙極性配體整合到未修飾的離聚物中，獨立于單極性增塑劑，首次展示了一種新的聚合物-離子-配體三元共晶化學，并將共晶相互作用從小分子鹽擴展到聚合鹽。通過簡單的陰離子氫鍵引入額外的能量補償，這種“離聚物共晶”系統賦予不穩定的陽離子-陰離子相互作用，并通過獨立于離聚物的內置局部離子通道激發快速單陽離子傳導分段動態。

因此，該種策略為使用市售離聚物材料開發碳化硅提供了機會。通過仔細設計功能配體并考慮與其他陰離子結合模式，可進一步改善電池的離子電導率和穩定性。

圖2. 電池性能

Eutectic Impetus for Single-Cation Conduction in Unadorned Sulfonated Ionomers，?ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01545

**5. Advanced Functional Materials：雙功能電極用于高性能鋰硫電池**

Li-S電池的商業應用受到許多挑戰性問題的阻礙，特別是溶解的多硫化鋰（LiPS）的穿梭效應和嚴重的枝晶生長。目前，應用單一基質材料具有雙重功能，包括抑制LiPSs溶解/穿梭和引導Li均勻沉積/剝離已成為一種有前景的解決方案。然而，同時針對正極和負極側的先進雙功能電極的系統工作還很欠缺。

在此，西北工業大學官操、張海峰等人指出了這種雙功能電極并總結了從選擇主體材料到設計的最新進展。首先，闡述了單側鋰離子電池的難點和一般的解決方案。然后，討論了碳基材料、單原子催化劑(SACs)、過渡金屬化合物(TMCs)、異質結構雜化(HHs)和聚合物等不同材料作為雙功能電極的電位。

在此基礎上，探索并總結了漿涂自支撐(靜電紡絲(ES)、3D打印(3DP)、溶劑法(SM)、化學氣相沉積(CVD)和真空過濾(VF))等制備高性能雙功能電極的方法。此外，還討論了將這種雙功能電極應用于其他金屬硫電池的可能性。最后，對雙功能電極的設計原則和未來的研究和商業應用前景提出了指導意見。

圖1. Li─S全電池材料的雙重功能示意圖

總之，雙功能電極在儲能設備中的潛力正在開發中。對于大多數金屬硫電池來說，正極和負極側的雙重功能不應僅限于限制LiPS的穿梭效應和引導離子均勻沉積。雙功能設計還可以降低商業電池的成本并減少電池的厚度，以實現真正的靈活性和廣泛應用。因此，進一步探索和研究雙功能材料是必要的，特別是在非鋰-硫電池中。

圖2. 雙功能電極原理及未來應用

Dual-Functional Electrodes for High-performance Lithium–Sulfur Cells, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202309345

**6. Energy Storage Materials：有效分離和共沉淀簡化正極回收**

濕法回收廢舊鋰離子電池是最有前景的回收方法之一。目前回收電池的濕法冶金方法面臨著一些挑戰，如復雜的分離和沉淀過程，以及使用腐蝕性無機酸和危險的過氧化氫帶來的環境問題。

在此，美國橡樹嶺國家實驗室Ilias Belharouak、Yaocai Bai等人為克服這些障礙使用檸檬酸和乙二醇作為雙功能綠色溶液。這種雙功能溶液從正極材料(如LiCoO₂)中浸出有價值的金屬離子，然后作為螯合劑通過酯化反應選擇性地沉淀鈷，而不需要額外的沉淀劑。鈷和鋰的浸出率分別達到99.55%和97.65%，鈷可直接自沉淀回收96%以上。

此外，雙功能溶液的獨特特性還避免了鋁箔和PVDF/炭黑薄膜中的雜質，使分離過程變得簡單。因此，該工藝可以在一鍋系統中完成，具有高效的浸出、分離和共沉淀，比現有的替代方案更高效、更可行。

圖1. 檸檬酸/乙二醇溶液中浸出和沉淀過程設計的示意圖

總之，該工作提出了一種利用CAEG綠色溶液輔助多元醇冶金法實現正極高效回收的新方法。得益于CAEG組合的獨特性質，雙功能綠色溶液的使用避免了雜質的引入，并在不犧牲效率的情況下極大地簡化和促進了后續的分離和沉淀過程。綠色雙功能CAEG溶液既可用作浸出劑，又可用作沉淀劑。在CA：EG摩爾比為1：10，S/L摩爾比為15g/L的條件下，鈷和鋰的浸出率分別達到99.55%和97.65%，鈷的直接沉淀率和回收率均在96%以上。從電感耦合等離子體分析結果可知，較高的CA比例有利于浸出過程，有利于提高浸出效率。

FTIR和X-射線衍射分析結果表明，所合成的Co沉淀為含C和O的Co絡合物，在450℃空氣中分解10h后得到Co₃O₄。該方法既適用于LCO正極，也適用于NMC正極，使正極材料能夠簡單地從集電體、粘結劑和碳中分離出來。檸檬酸和乙二醇都是綠色化學品，回收過程中使用的綠色溶液具有雙重功能，可以一鍋連續浸出、分離和共沉淀，而不需要復雜的分離回收過程，使該方法環保、高效，比現有替代方法更具可操作性。

圖2. 鈷沉淀的形成和收集的鈷沉淀

Efficient Separation and Coprecipitation for Simplified Cathode Recycling, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103025

**7. Advanced Functional Materials：通過原位凝膠化調節離子導電電極-電解質界面以獲得穩定的鋅金屬負極**

枝晶生長和嚴重的副反應仍然是推進水系鋅離子電池的挑戰性問題。這些關鍵問題與鋅離子的界面化學、溶劑化結構和傳輸動力學密切相關。

在此，中南大學潘安強、周雙等人在鋅金屬上原位構建了一個可調節的離子導電電極-電解質界面（PVA-Zn(CF₃SO₃)₂-Si₃N₄，簡稱 PZS）。PZS 能有效加速離子傳輸并擠出界面水，從而實現無枝晶的鋅沉積，并消除副反應。

得益于這些特點，PZS-Zn具有穩定、可逆的鋅剝離/沉積性能，超長循環壽命達 3800 小時，庫侖效率高達 99.8%。與 NH₄V₄O₁₀ 正極配對的全電池在 5 A g^-1 的條件下可穩定運行 1000 個循環，容量保持率接近 100%。

圖1. 結構表征

總之，該工作通過原位交聯反應設計出了一種聚合物層，使 Zn²⁺ 離子的遷移/擴散動力學和界面排水得以同時實現。基于高介電常數的特點，加入的納米級 Si₃N₄ 提供了良好的 Zn²⁺ 通量分布和高離子導電性。PZS 結構中的負磺酸基團 CF₃SO^3-可為 Zn 負極提供強大的靜電吸引力，從而對電解質中的 Zn²⁺ 產生拉力，實現界面排水。

因此，PZS 實現了均勻鋅沉積和水誘導腐蝕抑制的協同效應，從而顯著提高了鋅的利用率，最高可達 99.8%。NH₄V₄O₁₀//PZS-Zn 全電池能以實用的軟包電池形式顯示出高容量和顯著的循環可逆性。該工作為負極表面保護層的設計開辟了新的方向，從而為儲能設備的制造帶來了可能性。

圖2. 裸鋅和 PZS-Zn 的 NVO//Zn 電池的電化學性能

Regulated Ion-Conductive Electrode–Electrolyte Interface by In Situ Gelation for Stable Zinc Metal Anode, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202309350

8. Energy Storage Materials：單離子導電層用于促進鋰金屬沉積

鋰金屬電池由于其相對于傳統鋰離子電池優越的理論容量而備受關注。然而，不均勻的剝離/電鍍和嚴重的枝晶生長引起的安全問題極大地限制了它們的商業應用。

在此，意大利米蘭理工大學Elie Paillard團隊報告了在鋰金屬表面制備單離子導電人造固體電解質界面（art-SEI），以改善鋰金屬限制和電流密度均勻性，同時限制充電過程中鋰/電解質界面處的鋰耗盡。

盡管液體電解質和隔膜的使用仍然限制了負極性能，但通過結合現有的SEI和液體醚電解質，在鋰負極循環性能方面取得了相當大的改進。最后，聚環氧乙烷單離子導電固體聚合物電解質和剛性且離子濃縮的單離子art-SEI的組合使用使得鋰金屬能夠穩定循環。

圖1. 循環前后結構對比

總之，該工作證明了基于聚苯乙烯（PSTFSILi）和/或聚甲基丙烯酸酯（PMTFSILi）陰離子功能部分的單離子導電art-SEI，可改善鋰沉積并抑制枝晶生長。這兩種聚合物的組合在 0.25 和 0.5 mA cm^?2 的較高電流密度下優于單一聚合物 art-SEI。?

與使用未經處理的 Li 的電池相比，混合聚合物 art-SEI 在 Li||Li 對稱電池和 LFP||Li 電池中都能實現更好的循環穩定性。因此，SISPE和單離子導電art-SEI層的結合使得鋰金屬負極和鋰金屬聚合物電池的長期循環性能顯著增強。

圖2. 電池性能

Single-ion Conducting Interlayers for Improved Lithium Metal Plating, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103029

原創文章，作者：科研小搬磚，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/09/090eb63bb0/

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