通訊作者：張建玲

通訊單位：中國科學院化學研究所

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開發基于廉價和地球儲量豐富的金屬高效CO2還原電催化劑，以減少二氧化碳排放，具有重要意義。CO2電還原需要活化二氧化碳自由基陰離子或其他中間體是反應的關鍵，同時需要在低的過電位下，避免析氫反應的發生以及降低能耗。

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成果一覽

近日，中科院化學所的張建玲研究員在Nature Communications期刊上發表了CO2電還原的最新研究成果。報道了有一種Mn基非均相催化劑是有效的高選擇性電催化劑，通過鹵素和氮的雙配位以調節Mn原子的電子結構，將CO2轉化為一氧化碳（CO）。CO法拉第效率（FECO）高達97％，低過電位為0.49 V下電流密度為~10 mA cm-2，CO2RR的周轉頻率（TOF）可達到38347 h-1。

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圖文導讀

圖1 (Cl, N)-Mn/G催化劑形貌結構表征

圖2 (Cl, N)-Mn/G催化劑精細結構表征

圖3 (Cl, N)-Mn/G催化劑電化學性能表征

圖4 原位XAS圖及DFT計算圖

本文證明了通過鹵素和氮的雙配位可以顯著改善Mn基非均相催化劑的電催化活性，從而調節Mn原子的電子結構。在0.49 V的低過電位下，最大FECO可以達到97％，高的電流密度~10 mA cm-2。此外，在0.49 V的過電位下，CO2RR的TOF值高達38347 h-1，優于所有報道的非均相電催化劑。優異的催化性能源于活性Mn位點電子結構的調控，在活性位點上大大降低了中間體形成的能壘。這項工作提供了一種在溫和條件下改善金屬電催化劑的CO2RR性能的方法，特別是對于具有固有低活性的金屬。

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文獻信息

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Manganese acting as a high-performance heterogeneous electrocatalyst in carbon dioxide reduction

(Nature Communications，2019，DOI: 10.1038/s41467-019-10854-1)

原文鏈接

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10854-1