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目前，人們已經探索了多種用于催化CO加氫制C₂₊OH的催化劑。在這些催化劑中，Rh基催化劑有利于乙醇的合成，但價格昂貴。由于在催化劑上產生高級醇的C-C偶聯過程通常經歷緩慢的羥醛縮合機制，改性Cu基催化劑的醇類產物中主要是甲醇。由于Co和Fe是C-O解離和C-C偶聯的經典活性金屬，改性的費托(FT)合成催化劑如Co基和Fe基催化劑在CO加氫反應中表現出高活性。但是FT催化劑表面上不可抑制的C-O斷裂和無規率的C-C偶聯通常導致醇產物中碳數廣泛分布。

此外，上述三種催化劑在工作條件下通常因相分離、燒結或硫中毒而導致穩定性較差，阻礙了其工業應用。Mo基催化劑在硫耐受性方面突出，但對于C-O解離和C-C偶聯具有相對較低的活性，導致碳鏈生長受到抑制，具有高的甲醇選擇性，并且通常需要高的反應溫度(>300 °C)和壓力(> 80 bar)用于生產C₂₊OH。盡管前人在低碳醇合成催化劑的研究方面取得了很大進展，但在溫和反應條件下CO轉化率(<10%)或C_2-4OH選擇性(<40%)仍有不足，需要進一步改進。

因此，開發溫和條件下高效的非貴金屬催化劑用于CO加氫制備C₂₊OH，需要在納米尺度上精確調控活性中心以控制C-O斷裂和C-C偶聯，這是實現碳鏈可控生長和選擇性生成特定C₂₊OH的關鍵。

近日，中國科學院大連化物所鄧德會、于良和廈門大學王野等基于納米通道限制生長機理，制備了均勻的K改性的富邊緣MoS₂(ER-MoS₂-K)納米陣列，并用于催化CO加氫制C_2-4OH。性能測試結果顯示，在240 °C和50 bar的低溫低壓條件下，CO轉化率達到17%，加氫產物中C_2-4OH的選擇性達到45.2%，超過了先前報道的非貴金屬基催化劑。

此外，通過減小MoS₂的側向尺寸，增加了邊緣位點數量，促進了碳鏈的生長，使C_2-4OH與甲醇的選擇性比例從0.4提高到2.2，C₂₊OH產物中C_2-4OH的選擇性幾乎為100%。

原位表征和理論計算表明，ER-MoS₂-K邊緣的硫空位是CO加氫生成C_2-4OH的活性位點，不僅有利于CH_xO*的C-O裂解生成CH_x*中間體，而且CH_x*與CO*之間通過C-C偶聯反應促進碳鏈的生長。此外，K促進劑通過與醇的羥基的靜電相互作用促進醇在Mo位點上的脫附，從而提高對C_2-4OH的選擇性。

總的來說，該項工作展示了MoS₂邊緣S空位在調控CO加氫反應中C-O斷裂和C-C偶聯過程中的高度靈活性，為合理設計選擇性加氫反應活性位點的納米結構和微環境提供了指導。

Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42325-z

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Nature子刊：K改性富邊緣MoS2，促進CO選擇性加氫制高級醇

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