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全鈣鈦礦串聯太陽能電池，有望超越單結太陽能電池的Shockley-Queisser極限。

然而，這些電池的實際應用，目前受到全鈣鈦礦串聯中混合錫鉛(Sn-Pb)窄帶隙鈣鈦礦亞電池性能欠佳和穩定性問題的阻礙。

在此，來自武漢大學的方國家&柯維俊等研究者專注于窄帶隙亞電池，并為其開發了一種一體化的摻雜策略。相關論文以題為“Aspartate all-in-one doping strategy enables efficient all-perovskite tandems”于2023年11月08日發表在Nature上。

在過去的十年中，有機金屬鹵化物鈣鈦礦材料(ABX₃)已經成為光伏技術中吸收光材料的有前途的選擇。為了實現單結太陽能電池以及全鈣鈦礦串聯亞電池在1.1-1.4 eV范圍內的窄帶隙(NBGs)，可以在B位金屬離子中合金鉛(Pb)和錫(Sn)。然而，制備高效穩定的NBG錫鉛(Sn-Pb)鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)仍然是一個巨大的挑戰，因為Sn²⁺容易氧化成Sn⁴⁺，導致p型自摻雜，載流子壽命短和器件性能下降。

為了解決這一問題，人們提出了各種策略，包括在器件制造過程中使用多種添加劑，以提高混合Sn-Pb PSCs的性能。通過優化NBG混合Sn-Pb亞電池和寬帶隙(WBG)亞電池，實現了全鈣鈦礦串聯電池的創紀錄性能。然而，單結Sn-Pb PSCs的性能仍有很大的提升空間，這最終決定了全鈣鈦礦串聯的上限。

在此，研究者將天冬氨酸鹽酸鹽(AspCl)引入到底部聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸鹽)和塊狀鈣鈦礦層中，然后再進行AspCl后處理。研究者發現，單一的AspCl添加劑可以有效地鈍化缺陷，減少Sn⁴⁺雜質，并使費米能級發生位移。此外，AspCl-Sn /Pb碘化物和AspCl-AspCl之間的強分子鍵可以強化結構，從而提高Sn-Pb鈣鈦礦的穩定性。最終，在Sn-Pb鈣鈦礦太陽能電池中摻雜AspCl后，單結電池的功率轉換效率為22.46%，串聯電池的功率轉換效率為27.84%(27.62%穩定，27.34%認證)，在充滿氮氣的手套箱中儲存2000小時后保持率為95%。這些結果表明，全面摻雜AspCl是提高單結Sn-Pb鈣鈦礦太陽能電池及其串聯效率和穩定性的有利策略。

研究者通過將手性天冬氨酸鹽酸鹽(AspCl)分子摻入底部聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸鹽)PEDOT:PSS (PEDOT)、中間鈣鈦礦吸光層(Bulk)和頂部封蓋層(POST)中，開發了一種Sn-Pb PSCs的一體化摻雜方法(圖1a)。AspCl分子由三個功能部分組成(圖1b)。Cl -陰離子抑制碘空位的形成，氨基與I -配位降低陷阱態，抑制碘離子遷移，羧基與Pb和Sn離子配位抑制鈣鈦礦分解。此外，在鈣鈦礦薄膜和鈣鈦礦/底孔傳輸層(HTLs)和鈣鈦礦/頂封蓋層界面上，兩個AspCl分子中的氨基和羧基可以通過分子間氫鍵相互結合。因此，這種AspCl摻雜策略為鈣鈦礦創造了一個內部分子鎖(圖1c)，可以有效地鈍化表面缺陷，提高器件的穩定性。

圖1. AspCl在NBG Sn-Pb鈣鈦礦中的制備及其作用機理

為了評估AspCl在Sn-Pb鈣鈦礦器件中的有效性，研究者制作了單結Sn-Pb PSCs(圖1d)，并測試了它們在不同處理條件下的性能(圖1e)。優化后，PEDOT、Bulk和POST處理的AspCl濃度分別為4 mg ml^-1、0.2 mg ml^-1和1 mol%。結果表明，加入AspCl可顯著提高器件性能，其中集成PEDOT + POST + Bulk AspCl修飾的器件性能最佳。

圖2. NBG Sn-Pb鈣鈦礦薄膜的表征

然后，研究者進行了一系列表征，以調查促成性能增強的因素。通過掃描電子顯微術(SEM)測量，初步評估了膜的形態。如圖2a,b所示，所有薄膜的晶粒尺寸相似，但在晶界上存在明顯差異，這也通過原子力顯微鏡(AFM)測量得到證實。

對照膜在晶界處顯示出明亮的顆粒，主要是由于過量的PbI₂含量。需要注意的是，在薄膜前驅體中加入硫氰酸鉛使鈣鈦礦晶粒擴大，導致晶界處PbI₂超標。然而，其他三種樣品都沒有顯示出過量的PbI₂，這有利于提高器件性能，因為鈣鈦礦薄膜中沒有過量的PbI₂可以減少遲滯行為并提高器件穩定性。

圖3. 單結NBG Sn-Pb PSCs的性能研究

基于上述結果，所得太陽能電池的性能得到了改善。圖3a給出了采用對照和靶鈣鈦礦薄膜的器件的橫截面SEM圖像，顯示出相似的形貌。圖3b比較了性能最佳的控制裝置和目標裝置的J-V曲線。當反向(正向)電壓掃描測量時，最優控制PSC的J-V曲線的J_sc、V_oc、填充因子(FF)和功率轉換效率(PCE)分別為30.99 (29.58)mA cm^?2、0.81 (0.81)V、72.35(65.69)%和18.20(15.74)%。相比之下，最佳目標PSC顯著提高了J_sc、V_oc、FF和PCE值，分別為31.69 (31.77)mA cm^?2、0.89 (0.88)V、79.90(77.96)%和22.46(21.80)%。一個獨立實驗室也認證了可比較的PCE為21.72%。

對照電池和目標電池的外部量子效率(EQE)曲線得到的綜合J_sc值分別為30.47 mA cm^-2和31.51 mA cm^-2(圖3c)，與J-V曲線得到的J_sc值一致(圖3b)。對應的控制器件和目標器件在最大功率點的穩態輸出(SPO)效率分別為15.91%和22.14%(圖3d)，這也與J-V曲線確定的值(圖3b)一致。除了效率外，AspCl改性還提高了太陽能電池的穩定性。圖3e中器件在恒定1個太陽照射下的最大功率點(MPP)跟蹤穩定性測試顯示，未封裝的目標器件在55°C充滿氮氣的手套箱中運行100小時后，其初始效率保留了80%。

相比之下，控制裝置在相同條件下運行30小時后仍保持80%的原始效率。圖3f顯示了封裝并存儲在充滿氮氣的手套箱中的設備的貨架儲存穩定性。在室溫下儲存2000 h后，目標樣品的PCE下降到其初始值的92%，而在相同條件下，控制裝置的PCE僅在750 h后就已經下降到其初始值的80%。這些結果表明，添加AspCl顯著提高了Sn-Pb PSCs的效率和穩定性。

圖4. 2T全鈣鈦礦串聯太陽能電池的性能

然后，研究者使用NBG Sn-Pb PSCs作為底部亞電池，WBG (FA_0.8Cs_0.2PbI_1.8Br_1.2) PSCs作為頂部亞電池，制作了單片雙端(2T)全鈣鈦礦串聯太陽能電池(圖4a,b)。最終，研究者性能最好的串聯器件在反向(正向)電壓掃描下測量時，J_sc為16.02 (16.06)mA cm^?2,V_oc為2.11 (2.12)V, FF為82.20 (78.47)%，PCE為27.84(26.75)%(圖4c)， SPO效率為27.62%(圖4d)。一個獨立的實驗室也證實了反向和正向電壓掃描的效率分別為27.34%和27.12%。從EQE光譜積分得到的底部NBG和頂部WBG亞單元的J_sc值(圖4e)與J-V測量和認證結果得到的J_sc值一致。

圖4f還提供了32個2T全鈣鈦礦串聯太陽能電池的光伏參數統計，具有很好的再現性。研究者介紹了器件的長期運行穩定性和貨架穩定性。未封裝串聯裝置的PCE在55°C下持續1次太陽照射380小時后仍保持其原始PCE的80%。此外，該封裝串聯裝置在室溫下N₂氣氛中儲存2000小時后仍保持95%的初始PCE，這表明其在未來生產高效率和良好穩定性串聯太陽能電池的潛力。

參考文獻

Liang, Z., Zhang, Y., Xu, H.?et al.?Out-of-plane cations homogenise perovskite composition for solar cells.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06784-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06707-z

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/10/0f781b57c6/

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