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ACS Catalysis:S空位MoS2一鍋法合成仲胺化合物

ACS Catalysis:S空位MoS2一鍋法合成仲胺化合物
通信作者:Yongjun Gao、Siyu Yao、馬丁

通訊單位:河北大學、北京大學

ACS Catalysis:S空位MoS2一鍋法合成仲胺化合物
成果速覽
ACS Catalysis:S空位MoS2一鍋法合成仲胺化合物

作為制藥、農業和其他精細化學品的重要組成部分,官能化仲胺化合物是當今合成化學中不可或缺的反應物和中間體。

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過去常用貴金屬基催化劑從硝基化合物和醛一鍋法合成仲胺。然而,由于3d金屬的反應活性差,所以這些體系的最佳反應條件通常高于150℃。因此構建具有良好活性和高選擇性的廉價催化劑仍然是級聯還原胺化反應的研究重點。

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本文通過改變升華溫度來調節S空位的密度,發出具有豐富的S和Mo缺陷的MoS2催化劑用于還原硝基化合物和醛來合成仲胺化合物。實驗結果和DFT計算表明,MoS2表面的S空位是中間體亞胺加氫成最終產物仲胺的活性位點。該催化劑在仲胺的合成中也表現出對不同的底物普適性。

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該研究成果以“Sublimation-induced sulfur vacancies in MoS2 catalyst for one-pot synthesis of secondary amines”為題發表在ACS Catalysis期刊上。

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圖文導讀
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圖1催化劑循環試驗

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圖2催化劑形貌結構表征

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圖3催化劑氮氣吸脫附表征

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圖4催化劑XPS表征

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圖5吸附自由能與S空位的關系圖

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文獻信息
ACS Catalysis:S空位MoS2一鍋法合成仲胺化合物

Sublimation-Induced Sulfur Vacancies in MoS2?Catalyst for One-Pot Synthesis of Secondary Amines

(ACS Catalysis,2019,DOI: 10.1021/acscatal.9b01429)
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b01429

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