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深圳職業技術學院Xiaolin Li，高能物理研究所鄭黎榮，巴黎薩克萊大學Jinbo Bai和西北大學屈云騰等人報道一種界面包覆策略，其可構建單分散雙原子金屬位點（Fe、Cu 或 Ir），衍生于金屬二聚體分子功能化的金屬有機框架材料。首先，金屬二聚體分子通過聚多巴胺的界面包層固定在ZIF-8 的表面，從而防止金屬原子在熱解過程中潛在的熱遷移；然后，將成對的金屬原子錨定在中空碳納米籠上，并在 900 ℃退火后獲得氮配位的雙原子金屬位點。所得雙Fe位點催化劑在堿性和酸性介質中表現出顯著的氧還原反應活性，半波電位分別為 0.951 和 0.816 V。

DFT 計算進一步闡明Fe₂@PDA-ZIF-900 的優異的ORR 性能機制。基于 O₂ 吸附能分析，過氧化氫類 O₂ 和過氧醇類 O₂ 是 Fe₂@PDA-ZIF-900 和 Fe₁@PDA-ZIF-900 上的優化模型。此外，與過氧醇類 O₂ 物種的 O-O 長度（1.35 ?）相比，過氧化氫類 O₂ 物種的 O-O 長度被拉長至 1.49 ?，表明 Fe₂@PDA-ZIF-900 的 O-O 活化能力比 Fe₁@PDA 更有效-ZIF-900。有趣的是，當在模型的 O-O 鍵上添加一個氫原子以模擬 ORR 途徑時，生成的 *OOH 在 Fe₂@PDA-ZIF-900 上迅速分解為 O* 和 *OH，上述結果證實 Fe₂@PDA-ZIF-900 優異的 ORR 性能源于其出色的 O-O 活化能力。

進一步進行電子演化分析，以探討雙 Fe 位點在 O-O 鍵合活化中的關鍵作用。差分電荷密度和巴德電荷分析發現Fe₂@PDA-ZIF-900催化劑上展現出較高的從Fe 位點到吸附 O₂的電子轉移，其可歸因于 Fe₂@PDA-ZIF-900 的反鍵軌道填充減少。基于 PDOS分析發現Fe₂@PDA-ZIF-900 的平均 d 帶中心 (-0.77) 比 Fe₁@PDA-ZIF-900 更正(-0.96)，證實這一觀點。

Kunyue Leng, Jianting Zhang. et al. Interfacial Cladding Engineering Suppresses Atomic Thermal Migration to Fabricate Well-Defned Dual-Atom

Electrocatalysts. Adv. Funct. Mater. 2022, 2205637

https://doi.org/10.1002/adfm.202205637

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/10/321f413e16/

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