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Nature Materials：來自大自然的啟示，構(gòu)建高效CO2RR界面

研究背景

目前，電催化CO2還原被認(rèn)為是最具有應(yīng)用前景的CO2轉(zhuǎn)化技術(shù)之一。驅(qū)動反應(yīng)所需的電能可直接從太陽能、風(fēng)能等可再生能源中轉(zhuǎn)化，綠色環(huán)保，可實現(xiàn)真正意義上的碳循環(huán)。

Cu基催化劑是將CO2轉(zhuǎn)化為C2和C3等多碳化合物的主要催化劑。如乙烯，乙醇和正丙醇等，這些產(chǎn)物的形成有熱力學(xué)和動力學(xué)需求，反應(yīng)過程涉及多個質(zhì)子和電子轉(zhuǎn)移。在水溶液反應(yīng)體系中易于促進(jìn)質(zhì)子還原為H2，并且由于CO2的溶解度低（室溫下為33 mM），水相對CO2也大量過量; 導(dǎo)致Cu電極通常損失其法拉第效率（FE）的30％用于H2生成。從而降低CO2還原的法拉第效率。因此需開發(fā)出選擇性高的Cu基電催化劑用于CO2還原制備多碳化合物。

成果速覽

近日，受到一種潛水鐘蜘蛛的啟發(fā)，瑞士聯(lián)邦理工學(xué)院的Victor Mougel?教授法蘭西公學(xué)院的Marc Fontecave教授團隊制備出疏水表面的Cu基電極，并用于電催化CO2還原。這種水蛛是唯一一種畢生都在水下生活的蜘蛛，它利用腿上和腹部細(xì)毛的獨特生理結(jié)構(gòu)固定氣泡為自己建造潛水鐘在水下呼吸。因此研究人員也在催化劑表面構(gòu)建這樣可捕獲氣體的疏水表面。采用十八烷硫醇修飾樹突狀Cu電極，將CO2氣體分子捕獲在電解質(zhì)與電極界面之間，形成三相界面。

經(jīng)過修飾后的Cu電極形成的超疏水界面，可有效的捕獲CO2分子，提高在催化劑表面的反應(yīng)物濃度，從而提高了反應(yīng)的選擇性。同時該表面可有效抑制競爭反應(yīng)（HER），協(xié)同增強反應(yīng)活性，CO2還原反應(yīng)的法拉第效率高達(dá)86%，C2產(chǎn)物的法拉第效率為74%。

該研究成果以“Bio-inspired hydrophobicity promotes CO2 reduction on a Cu surface”為題發(fā)表在Nature Materials國際期刊上。