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?東華大學NML：調控Cu與g-C3N4的比例，顯著提高產物中CH4/C2H4比值

借助Cu基催化劑將CO₂電還原為高價值的烴類和醇類，是一種很有前景的CO₂捕集和利用技術。Cu-SACs催化劑對CO₂RR中的各種還原產物表現出高選擇性，但其制備過程通常涉及高溫熱解過程，導致配位結構不明確和原子Cu位點的聚集。因此，制備結構更穩定、配位更好的Cu-SACs催化劑的挑戰激發了人們尋找更合適的催化劑載體以將活性單原子錨定在穩定、配位良好的環境中的興趣。

與文獻報道的石墨烯單原子載體相似，石墨氮化碳(g-C₃N₄)具有完美的二維形貌和單原子厚度，以確保活性位點的最佳可接近性，并且g-C₃N₄框架中豐富的周期性氮空穴使其成為稠密金屬原子的完美錨定點。其中，Cu-C₃N₄催化劑表現出強大的CO₂親和力，促進CO₂向深度還原轉化，將CO₂轉化為高價值的烴類。然而，這些深度還原反應的法拉第效率(FEs)非常低，并且摻入g-C₃N₄中的Cu位點對CO₂RR的作用機制尚不清楚。因此，在進一步提高Cu-g-C₃N₄催化體系的FEs活性的同時，還要深入研究其作用機理。

基于此，東華大學楊建平和馬元元等采用簡單的熱聚合方法，通過調節前驅體中Cu與g-C₃N₄的比例，合成了負載在不同中心距和配位環境的g-C₃N₄催化劑(簡稱Cu_x-CN)上的Cu單原子。Cu_x-CN催化劑的合成-結構-活性分析表明，固定在g-C₃N₄氮空穴中的Cu單原子對CH₄的生成具有高活性和選擇性。

結果表明，最優的Cu_0.05-CN催化劑的CH₄的法拉第效率高達49.04%，并且在?1.2 V_RHE下的CH₄部分電流密度達到7.97 mA cm^-2，CH₄/C₂H₄比值為9，優于文獻報道的大多數催化劑。

結合實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算，研究人員發現一個氮腔中的一個Cu原子與g-C₃N₄的4個N原子配位時，CH₄的催化途徑優于C₂H₄的催化途徑；而形成一個相鄰的O配位Cu原子后，C₂H₄的催化途徑優于CH₄的催化途徑，表明g-C₃N₄氮腔中與N原子配位的Cu單原子是CO₂轉化為CH₄的活性位點。

總的來說，該項工作首次研究了g-C₃N₄負載的Cu銅原子催化劑在CO₂還原制CH₄反應中的應用，并且提出了通過在二維多孔晶體結構材料中設計Cu活性中心來設計高穩定性和高選擇性的CO₂還原高效Cu基催化劑的準則。

Atomic Cu sites engineering enables efficient CO₂ electroreduction to methane with high CH₄/C₂H₄ ratio. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01188-1

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