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南理李強(qiáng)/段靜靜ACS Catal.：用于高活性和選擇性 CO2 電還原的原位活化In催化劑

南京理工大學(xué)李強(qiáng)和段靜靜等人報(bào)道一種衍生于InOOH 納米片的原位活化In納米電催化劑，用于在超低過電位下實(shí)現(xiàn)高活性和選擇性 CO₂RR。該In催化劑催化的CO₂RR的產(chǎn)物主要為甲酸鹽，在-0.25～-0.49 V的寬低過電位窗口，提供近乎統(tǒng)一的CO₂RR選擇性。值得注意的是，CO₂RR 活性在 -0.45 V vs RHE 時(shí)達(dá)到 151 mA cm^-2。全電池 CO₂ 電解實(shí)現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的 76.0% 的電能轉(zhuǎn)化為燃料的能量轉(zhuǎn)換效率和 20.7% 的太陽能轉(zhuǎn)化為燃料的能量轉(zhuǎn)化效率。

為了揭示原位生成的 In⁰ 在促進(jìn) C1 生成中的作用， DFT計(jì)算研究 CO₂RR 在 In(101) 和 InOOH(101) 表面上生成 HCOOH 和 CO 的反應(yīng)途徑。第一質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移 (PCET) 步驟導(dǎo)致 *OCHO 或 *COOH 的形成，是生成HCOOH 和 CO 的關(guān)鍵中間體。對于 HCOOH 反應(yīng)路徑，InOOH(101) 上 *OCHO 形成的吉布斯自由能變化 (ΔG) 為 -0.40 eV，證明是一個(gè)能量有利的放熱過程。

然而，*HCOOH 形成的第二PCET 步驟被認(rèn)為是速率決定步驟 (RDS)，因?yàn)樵谀芰可巷@示出巨大的能壘。InOOH(101) 上的 ΔG 為 1.17 eV，In(101) 上ΔG為 0.53 eV，證實(shí)原位形成的金屬 In 顯著降低反應(yīng)勢壘。InOOH(101) 促進(jìn)的 CO產(chǎn)生的 RDS 是從 *COOH 到 *CO 的第二個(gè) PCET 步驟，能壘為0.55 eV；而 In(101)，RDS為第一PCET步驟，導(dǎo)致 *COOH 的生成，能壘為1.16 eV。此外，從 H₂ 形成的自由能圖，In(101) 上的 RDS 是氫吸附步驟，ΔG 為 0.64 eV，高于 InOOH(101) 上 RDS ，即氫解吸步驟，ΔG 為0.56 eV，表明 In⁰ 的原位生成有利于抑制競爭HER反應(yīng)。

Lushan Ma, Ning Liu et al. In Situ-Activated Indium Nanoelectrocatalysts for Highly Active and Selective CO2 Electroreduction around the Thermodynamic Potential. ACS Catal. 2022, 12, 8601?8609

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01434

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