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【DFT+實(shí)驗(yàn)】北科李建玲Nano Energy：利用廢棄鋼渣設(shè)計(jì)梯度摻雜高熵正極用于高性能鈉離子電池

固體廢棄物的大量排放導(dǎo)致中國(guó)的固體廢棄物利用率不足30%，這造成了嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題。因此，迫切需要通過(guò)尋找新能源來(lái)節(jié)約化石能源，并通過(guò)提高固體廢棄物的資源化利用率來(lái)保護(hù)生態(tài)環(huán)境。

圖1.?HECM的晶體結(jié)構(gòu)表征

北京科技大學(xué)李建玲等基于高熵層狀氧化物（HEOs）中各元素協(xié)同效應(yīng)的優(yōu)勢(shì)，結(jié)合固體廢棄物資源再利用的環(huán)保理念，首次提出在P2型層狀氧化物中引入鋼渣（SS）（SS中含有多種可利用元素，如Fe、Si、Ca、Mg、Mn和Li），制備了一種高熵層狀氧化物（HEOs）作為長(zhǎng)壽命鈉離子電池的優(yōu)秀正極材料。

研究顯示，表面高熵區(qū)大大提高了材料的空氣穩(wěn)定性，減少了表面雜質(zhì)和副反應(yīng)。近表面高熵區(qū)的Na-O-Mg構(gòu)型不斷激發(fā)陰離子氧化還原活性，DEMS顯示高強(qiáng)度Al-O鍵實(shí)現(xiàn)了零氧釋放。

圖2.?HECM的電化學(xué)性能

因此，LNSM-0.01在4.0-4.5 V范圍內(nèi)顯示出~24 mA h g^-1的穩(wěn)定容量。另外，體相高熵區(qū)中的Ca²⁺破壞了Na⁺/空位有序轉(zhuǎn)變，提高了動(dòng)力學(xué)性能（1000 mA g^-1時(shí)為90 mA h g^-1），而Fe^2+/3+則提供了大量的電荷補(bǔ)償。

DFT計(jì)算證明，基于協(xié)同效應(yīng)的熵穩(wěn)定性極大地強(qiáng)化了層狀氧化物構(gòu)型，其在循環(huán)過(guò)程中構(gòu)建了更穩(wěn)固的結(jié)構(gòu)框架。這項(xiàng)研究加深了人們對(duì)多元素梯度摻雜制備高氧化物的理解，為固體廢棄物的資源化利用提供了一條新途徑。

圖3.?近表面高熵區(qū)研究

Reusing the steel slag to design a gradient-doped high-entropy oxide for high-performance sodium ion batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109030

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