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葉代啟/郭彥炳/解慶林Angew：N摻雜碳中非相互作用Ni和Fe雙原子對，增強太陽能驅動CO2PR活性

太陽能驅動的CO₂轉化為增值化學燃料(CO、CH₄和CH₃OH)被認為緩解全球能源危機和環境問題的綠色和可持續策略。然而，該過程必須提供強烈的光照射(超過1 W cm^?2，等于10個太陽)來驅動催化劑實現光熱催化CO₂還原(>200 ℃)。因此，迫切需要開發一種光收集和濃縮的集成光熱催化(CPTC)技術，以便在自然陽光照射下進行高效的CO₂光還原(CO₂PR)。

此外，CO₂PR涉及CO₂吸附/活化和水解離困難，以及復雜的反應中間體，導致反應動力學緩慢，光催化性能相對較差。因此，在設計CO₂PR催化劑時要遵循激活CO₂穩定的C=O鍵和增強H₂O的裂解，并改善光生載流體的分離和轉移的原則。

基于此，華南理工大學葉代啟、華中師范大學郭彥炳和桂林理工大學解慶林等在N摻雜碳上錨定Ni和Fe雙單原子((Ni，Fe)-N-C)，用于在水存在下進行氣-固CO₂PR。

實驗結果表明，(Ni、Fe)-N-C DSAC中相鄰Ni-N₄和Fe-N₄配位結構的協同效應顯著提升了CO₂PR性能，CO、CH₄和CH₃OH的產率分別為86.16 μmol g^?1 h^?1、135.35 μmol g^?1 h^?1和59.81 μmol g^?1 h^?1，分別比Fe-N-C催化劑高1.70倍、1.27倍和1.23倍；在模擬太陽光照射(49.0 mW cm^?2)下，還產生了一定量的H₂、O₂、醛和CH₃CH₂OH。

原位DRIFTS和密度泛函理論(DFT)計算結果表明，Ni原子的有效引入，通過Ni-N-N-Fe構型的雜化效應調節了Fe原子位點的電子結構，提高了Fe的費米能級以及優化了Fe的d帶中心。

同時，(Ni，Fe)-N-C DSAC上光熱CO₂還原為CO的反應機制可以同時遵循兩種可能的COOH和HCO₃途徑(途徑I和途徑II)。通過N-橋接的Ni-N-N-Fe構型，Ni和Fe原子之間的適當距離誘導額外的Ni原子作為一個新的活性位點促進雙反應途徑(*COOH和*HCO₃解離)選擇性生成CO，隨后*CO中間體加氫形成CH₃OH和CH₄，充分證明了雙原子對位點的協同優勢。

Non-interacted Ni and Fe dual-atom pair sites in N-doped carbon catalysts for efficient concentrating solar-driven photothermal CO₂ reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313868

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