通訊作者:鄭耿峰
通訊單位:復旦大學
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與工業生產的Haber-Bosch法不同,電化學氮還原反應(N2RR)是一種可持續的方法,可以通過電力驅動從空氣和水中產生氨(NH3)。由于N2分子的極端惰性,在水溶液中溶解度低,以及缺乏有效的電催化劑,抑制競爭反應HER的發生,因此電催化N2還原反應(N2RR)效率仍然極低。因此,需要合理設計合成具有高選擇性的電催化劑促進氮還原。
復旦大學的鄭耿峰教授團隊發表了非金屬氟摻雜碳催化劑高效催化N2RR的最新研究成果。氟摻雜可調節碳的電子分布,降低N2轉化的反應能壘,并在酸性水溶液條件下N2分子更易于吸附在帶正電的碳位點,同時抑制H+的吸附,實現高效電催化N2RR。
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圖1 氟摻雜碳催化劑原子結構示意圖
圖2 氟摻雜碳催化劑N2RR催化機理
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圖3 氟摻雜碳催化劑(FC)形貌結構表征
圖4 氟摻雜碳催化劑(FC)電催化性能表征
本文開發了一種在環境條件下酸性水溶液中用于N2RR的無金屬氟摻雜碳電催化劑(FC)。與未摻雜的碳催化劑相比,氟摻雜的碳催化劑表現出顯著增強的N2RR性能,在-0.55V時具有峰值氨生成速率(6.9 μgh-1cm-2)和高的法拉第效率(12.1%)。FC催化劑N2RR性能的提升歸因于碳框架中氟摻雜引起的電子分布變化,調節碳材料的電子結構使N2分子更易于吸附于帶正點的碳位點上,促進反應的有效進行。

Electron Distribution Tuning of Fluorine-Doped Carbon for Ammonia Electrosynthesis
(Journal of Materials Chemistry A,2019,DOI: 10.1039/C9TA04141A)
原文鏈接
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta04141a#!divAbstract
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