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臧雙全/王銳AFM:可調內置電場起大作用,促進Ru納米團簇基催化劑水/模擬海水電解

臧雙全/王銳AFM:可調內置電場起大作用,促進Ru納米團簇基催化劑水/模擬海水電解
電化學水分解是從水資源中獲取高純氫的一種有效和可持續的方法。設計一種穩定高效的析氫和析氧雙功能催化劑,對制氫技術的發展和反應設備的簡化具有重要意義。目前,具有最佳水電解性能的催化劑主要是貴金屬(如Pt和RuO2)。其中,釕(Ru)具有與Pt相似的電子結構和相對較低的價格,被認為是Pt的替代品。金屬Ru的粒徑和分散性是影響其催化活性的重要因素,理論上金屬催化劑的粒徑接近1 nm時,幾乎所有的原子都可以與反應物分子接觸,金屬原子的利用率可以達到最大化,催化活性高。
然而,Ru基催化劑的制備往往需要還原劑或熱解過程,從而導致具有高表面能的Ru金屬粒子的不可逆團聚。這種效應大大降低了Ru原子的利用率,嚴重影響了催化活性。為了克服這一挑戰,有必要通過精確控制合成過程,以在合適的載體上制備分散的Ru納米團簇。
臧雙全/王銳AFM:可調內置電場起大作用,促進Ru納米團簇基催化劑水/模擬海水電解
臧雙全/王銳AFM:可調內置電場起大作用,促進Ru納米團簇基催化劑水/模擬海水電解
近日,鄭州大學臧雙全王銳等采用內置電場方法構建了植酸修飾的NiFe LDH表面,該表面能夠有效錨定Ru納米團簇(Ru NCs/P,O-NiFe LDH/NF)。具體而言,Ru NCs/P,O-NiFe LDH/NF催化劑的異質界面具有內置電場(BEF),在植酸捕獲和BEF的共同作用下,Ru納米團簇與植酸修飾的NiFe LDH/NF形成了強而穩定的界面,可實現雙功能pH通用水分解和工業條件下的模擬海水電解。
實驗結果和理論計算表明,BEF能夠驅動電子在Ru NCs和P,O-NiFe LDH/NF之間重新分配,使得缺電子的P,O-NiFe LDH/NF和富電子的Ru NCs分別能夠吸附水分子和優化氫氧中間體的吸附,降低反應的能壘,從而提高水分解活性。
臧雙全/王銳AFM:可調內置電場起大作用,促進Ru納米團簇基催化劑水/模擬海水電解
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臧雙全/王銳AFM:可調內置電場起大作用,促進Ru納米團簇基催化劑水/模擬海水電解
電化學性能測試結果顯示,所制備的Ru NCs/P,O-NiFe LDH/NF對HER(在1 M KOH和0.5 M H2SO4溶液中,10 mA cm-2電流密度下的過電位分別為29和20 mV)、OER(在1 M KOH和0.5 M H2SO4溶液中,10 mA cm-2電流密度下的過電位分別為175和186 mV)和模擬海水分解(在65 °C的工業過程溫度下達到100 mA cm-2需要1.692 V)表現出優異的電催化活性,在工業水電解系統中具有良好的潛在應用前景。
總的來說,該項工作為合理設計基于內置電場的高效電催化劑提供了思路,并且所提到的開發雙功能高性能催化劑的方法是通用的,可用于各種清潔能量轉換和存儲領域。
Tunable built-in electric field in Ru nanoclusters-based electrocatalyst boosts water splitting and simulated seawater electrolysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310690

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