將二氧化碳（CO2）電化學還原為氣態燃料或有價值的含碳化合物，為儲存能量和促進碳循環提供了一種有前景的技術。然而，由于二氧化碳的化學惰性以及轉化為含碳產物所涉及的多電子和質子轉移過程動力學緩慢，該技術的實際應用仍面臨很大的挑戰性。
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近日，安徽大學Junzhong Wang，新加坡國立大學Jiong Lu，新加坡高性能計算研究所Jia Zhang等團隊報道了一種在石墨烯上長時間熱解血紅素和三聚氰胺分子，制備鐵單原子電催化劑。
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該催化劑表現出優異的CO2RR活性，主要歸因于在N摻雜石墨烯上負載的高效單分散FeN5活性位點的存在，其中額外的軸向配體與FeN4配位。研究表明，FeN5位點的軸向吡咯-氮配體降低了Fe 3d軌道的電子密度，減少了Fe-CO的π反饋，從而導致CO在活性位點上的快速解吸，因而對CO生成具有高選擇性。
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圖5催化劑DFT計算及反應模型
Graphene supported single-atom FeN5 catalytic site for efficient electrochemical CO2 reduction
(Angewandte Chemie International Edition，2019，DOI: 10.1002/anie.201906079)
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906079
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