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王蕾/高瑞廷ACS Nano:構建超親水性CoFe分散水凝膠,提升PEC水分解活性和穩定性

王蕾/高瑞廷ACS Nano:構建超親水性CoFe分散水凝膠,提升PEC水分解活性和穩定性

光電化學(PEC)分解水制氫被認為是將太陽能轉化為可持續能源的最有前景的方法之一。由于水的氧化是一個緩慢的四電子轉移過程,限制了水的分解效率,開發一個有效和廉價的半導體系統是改善PEC水分解的關鍵。大多數光陽極材料存在電荷轉移速率低、電荷復合嚴重、水氧化動力學差等問題,限制了光電水分解槽的性能。

沉積析氧助催化劑(OECs)被認為是促進電荷轉移到表面進行水氧化的最可行的方法之一。盡管助催化劑的負載改善了光電極在光電流和起始電位方面的性能,但是其在測試期間的結構穩定性差和光電極上的粘附性低,阻礙了PEC水分解系統的穩定性。

王蕾/高瑞廷ACS Nano:構建超親水性CoFe分散水凝膠,提升PEC水分解活性和穩定性

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基于此,內蒙古大學王蕾高瑞廷等報道了一種簡單的固有交聯方法,將分散有CoFe的聚丙烯酰胺(PAM)水凝膠層負載到BiVO4光陽極上作為保護層(CoFe-PAM/BVO)。CoFe-PAM水凝膠的超親水性保證了光陽極與電解質之間良好的接觸,其良好的催化活性有效地提高了光陽極的光電化學性能。

同時,聚丙烯酰胺水凝膠網絡提高了Fe中心的負載,同時保留了更多的CoFe助催化劑,增加了反應活性中心的電子密度,進一步提高了PEC的性能和穩定性。

王蕾/高瑞廷ACS Nano:構建超親水性CoFe分散水凝膠,提升PEC水分解活性和穩定性

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因此,所制備的CoFe-PAM/BVO光陽極在AM 1.5 G光照(100 mW cm-2)下,在1.23 VRHE處的光電流達到5.7 mA cm-2,并且光陽極可以連續運行20小時,沒有發生明顯的活性衰減。

此外,通過調節PAM水凝膠的三維網絡,研究人員開創了準固態電解質在光電化學水氧化中的應用。具體而言,凝膠網絡的親水性和多孔性使其具有良好的儲水性能,CoFe-PAM/BVO光陽極在準固態KBi電解質中的光電流密度可達4.75 mA cm-2。綜上,該項作提供了一類具有巨大擴展潛力的三維水凝膠電催化劑和準固態電解質,拓展了光電催化的研究范圍。

Superhydrophilic CoFe dispersion of hydrogel electrocatalysts for quasi-solid-state photoelectrochemical water splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c08861

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