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?王心晨/陽燦/徐剛Angew：選擇性暴露BiVO4上特定晶面，用于超低濃度H2S光化學檢測

氣體傳感作為一種重要的信息技術之一最近受到人們廣泛關注。與使用精密儀器或在復雜操作條件下使用的方法相比，化學電阻性氣體傳感器因其低成本、便攜性和不同可用的傳感材料而更為優越。金屬氧化物半導體(MOS)具有良好的穩定性和環保性能，長期以來一直被用作傳感材料。為了提高MOS材料在熱場作用下的靈敏度，人們采用了控制晶粒尺寸和提高工作溫度等幾種策略。將吸附在MOS上的氧在高操作溫度(100-450 °C)下電離，建立活性物種。實際上，大多數MOS材料在室溫下幾乎無反應，由于熱成熟、燒結或目標氣體分子中毒，其仍然存在一些敏感性降解的問題。

作為一種替代方法，MOS的內部光載流子可以被光激發，原則上可以在室溫下用于產生氣體傳感的活性氧。一些MOS材料在光照下對特定的氣體有響應，但人們很少在原子水平上解釋光驅動傳感過程的機理，導致對光生載流子與目標氣體分子相互作用過程的了解不足。因此，需要開發具有高靈敏度的高效光活化傳感材料并進行深入研究，對進一步改進MOS以提高氣敏性能具有參考意義，也為基礎研究和技術應用提供機會。

近日，福州大學王心晨、陽燦和中國科學院福建物構所徐剛等報道了一種光化學(BiVO₄)傳感材料，該材料具有很大比例的(110)和(011)面和附加的(111)面，可用于可見光驅動的選擇性檢測超低濃度H₂S。

與十面體BiVO₄(Deca-BiVO₄)相比，通過晶面工程，Octa-BiVO₄具有更大的比例的光氧化表面，提高了各向異性光誘導載流子分離，使Octa-BiVO₄的傳感性能優于Deca-BiVO₄。同時，(111)面的暴露實現了Octa-BiVO₄在V位點上對H₂S的特征吸附，導致對H₂S具有較高的選擇性，降低了目標氣體的檢測限。

同時，Octa-BiVO₄在光照條件下的傳感性能優于加熱條件下，顯示了照明的優勢和獨特的作用。同時，Octa-BiVO₄還顯示出優越的耐久性，因為H₂S被氧化為元素硫(S)和二氧化硫(SO₂)，避免了硫中毒。

此外，結合實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算，研究人員提出了可能的機理：1.光照使光生空穴(h⁺)和電子(e^?)分別遷移到光氧化和光還原表面，與V原子結合的-OH基團與h⁺結合，轉化為?OH，導致電流增加；2.H₂S首先吸附在(111)面的V原子上，隨后被?OH氧化成S和SO₂，導致電子從H₂S轉移到Octa-BiVO₄，進一步提高電流；3.H₂S檢測后，空氣中的O₂分子吸附到V原子上，捕獲e^?以恢復電流值，然后與水中的質子結合轉化為-OH，實現氣敏循環。

Crystal engineering of BiVO₄ for photochemical sensing of H₂S gas at ultra-low concentration. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202314891

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