
成果展示
在中性pH(pH=7)電解液中,電解水制氫不僅可以避免腐蝕和安全問題,擴大催化劑的選擇范圍,而且還可能與人工光合作用和生物電催化相結合。然而,在中性溶液中能夠有效地完成緩慢的析氧反應(OER)的非均相催化劑卻相當缺乏。
基于此,中國科學技術大學俞書宏院士和高敏銳教授(共同通訊作者)等人報道了一種模板輔助策略,用于合成13種具有顯著高Brunauer-Emmett-Teller(BET)表面積的管狀納米結構鈣鈦礦氧化物(tube-like nanostructured perovskite oxides, TNPOs)。作者以碲(Te)納米線為模板,通過水熱和退火途徑合成了13種TNPOs,其BET表面積可以達到30-48 m2?g-1,即LaCoO3,分別是具有A點位摻雜劑(Ce、Pr、Nd、Sm和Gd)的LaCoO3、具有B位點摻雜劑(Mn、Fe、Ni、Cu和Zn)以及具有A/B位點雙摻雜劑的LaCoO3。

背景介紹
氫氣(H2)作為原料和能源載體,已在煉油、氨和甲醇生產等領域中廣泛應用。然而,大部分H2(約95%)是通過天然氣重整和煤氣化從化石燃料產生的,導致大量CO2排放。由于缺乏低成本的電催化劑來降低與緩慢的陽極OER相關的動力學障礙,電解水制氫受到很大阻礙。此外,高腐蝕性環境會損壞雙極板和電解槽的其他組件,并且OER催化劑在惡劣環境中的穩定性仍然面臨著挑戰。其中,中性pH(pH=7)電解水是一種環境友好的技術,不僅消除了腐蝕問題并擴大了催化劑的選擇范圍,而且還提供了與光電催化和生物電催化結合的潛力。但是,由于OER動力學緩慢和中性電解質中離子電導率差,中性pH電解水的性能較低。因此,提高電解水裝置的效率需要先進的催化材料,具有高于現有催化劑的OER活性和穩定性。
圖文解讀
合成與表征TNPOs


OER性能
在O2飽和1 M磷酸鹽緩沖溶液(PBS,pH=7)中,作者評估了13種TNPOs的OER性能,并與散裝LaCoO3和商業RuO2進行比較。旋轉盤電極(RDE)測量表明,LaCoO3在10 mA cm-2時需要668 mV的過電位。當引入Sm摻雜劑時,Sm-LaCoO3在10 mA cm-2下僅需要530 mV的過電位,而Ni-LaCoO3的過電位為582 mV,Sm/Ni-LaCoO3的過電位為579 mV,RuO2催化劑的過電位為608 mV。在1.75 V vs. RHE下,Sm-LaCoO3的電流密度高達8.5 mA cm-2,分別是Ni-LaCoO3、Sm/Ni-LaCoO3、LaCoO3、塊狀LaCoO3和RuO2催化劑的1.9、1.8、4.2、37和1.3倍。


文獻信息
General Synthesis of Tube-like Nanostructured Perovskite Oxides with Tunable Transition Metal-Oxygen Covalency for Efficient Water Electrooxidation in Neutral Media.?J. Am. Chem. Soc.,?2022, DOI: 10.1021/jacs.2c02989.
原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/15/3da2e8a84b/