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北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫

北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
具有良好分散性和穩定性的親水單原子催化劑(SACs)是在親水溶劑中對重要的化學和醫藥中間體進行選擇性加氫反應的一種理想催化劑。基于此,北京化工大學汪樂余教授和殷雄教授(共同通訊作者)等人報道了利用陽離子交換法制備親水性SACs的一般策略。
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在溫和條件下,作者利用陽離子交換法制備了M1/TiO2和M1/ZrO2 SACs(M=Ni、Fe、Cu)。首先,SiO2納米球上的薄層無定形TiO2(或ZrO2)被NaOH水溶液部分蝕刻,為單個金屬原子構建了豐富的錨定位點。然后,取代源自NaOH蝕刻的鈉離子,通過陽離子交換引入活性中心金屬(M=Ni、Fe、Co、Cu)。最后,通過外層SiO2涂層、煅燒和最終通過蝕刻去除SiO2,獲得中空納米球SACs。
北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
其中,陽離子交換和SiO2涂層有效地防止了原子分散的金屬在煅燒過程中聚集。因此,SACs在親水性溶劑(即異丙醇)中具有高度分散性,所獲得的Ni1/TiO2 SACs在肉桂醛的選擇性C=C加氫制備苯丙醛方面表現出優異的性能,轉化率為98%,選擇性超過90%,并且周轉頻率(TOF)為102 h-1,超過了貴金屬催化劑等大多數催化劑。同時,Ni1/TiO2 SACs在多次催化運行后表現出優異的穩定性,表明催化劑具有良好的可回收性。
北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
General Strategy toward Hydrophilic Single Atom Catalysts for Efficient Selective Hydrogenation. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202144.
https://doi.org/10.1002/advs.202202144.

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