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王煜/郭再萍EES：變廢為寶！從廢水中獲得高負載As單原子催化劑用于高效和可持續ORR

砷(As)對氧還原反應(ORR)具有潛在的活性，適當回收地下水中的非金屬砷(As)有利于實現環境保護和經濟的良性循環。然而，從含砷污染物中回收的砷用于ORR具有活性和穩定性較差的缺點。研究表明，非金屬單原子催化劑(SACs)由于其獨特的配位環境和易于調節的電子結構，其物理化學性質可以通過人為調制而發生顯著改變。此外，拓撲缺陷還可以有效地調節非金屬(如氮)的電子結構，從而顯著提高其催化活性。但是，低負載的非金屬SAC缺乏高活性限制了其實際應用。

因此，開發一種通用的高負載非金屬SACs的合成方法，并構建拓撲缺陷以提高非金屬的固有活性，對As基SACs的實際應用至關重要。與此同時，具有豐富拓撲缺陷的碳通常更容易氧化，導致催化劑穩定性惡化。因此，闡明As基非金屬SACs在結構破壞之前的調控機制和開發一種抑制碳載體氧化的策略，將有助于推動As基SACs實際應用。

近日，重慶大學王煜和阿德萊德大學郭再萍等報道了一種在碳上合成高負載(高達13.78 wt%)非金屬As單原子的通用方法。具體而言，鋅(Zn)離子被α-D-葡萄糖螯合后首先錨定在碳上，過量的葡萄糖在物理上隔離了Zn離子，避免了它們的大規模團聚；然后通過化學氣相沉積(CVD)法，用鋅物種大量捕獲亞砷酸鈉(NaAsO₂)的分解產物，以增加非金屬As的負載；最后，鋅蒸發構造拓撲缺陷增強了相鄰As的固有活性。

實驗結果表明，最優的As-DC1-1050催化劑的半波電位(E_1/2)為0.901 V，在35000個反應循環后E_1/2僅下降23 mV。同時，As-DC1-1050在HOFCs中的最大功率密度為701.9 mW cm^?2，在ZABs中的最大功率密度為179.8 mW cm^?2，顯示出巨大的實際應用潛力。

理論分析表明，拓撲缺陷抑制了電子從As向相鄰碳原子的轉移，降低了OH*中間體在較低過電位(0.48 V)下對As位點的親和力。此外，研究人員發現長期運行后碳載體上的氧基和羥基數目增多，導致AsDC1-1050發生降解。因此，研究人員利用再煅燒來減少碳載體上含氧官能團的數量。

結果表明，重新煅燒過程更新了As-DC1-1050的碳缺陷環境，在35000次循環后，半波電位僅衰減4 mV；在燃料電池中運行590小時后，電流密度僅下降9.86%。綜上，該項工作提高了非金屬SACs的活性，同時抑制了其活性降解，促進了高負載、高活性、高穩定性和低成本的非金屬SACs的實際應用。

High-loading as single-atom catalysts harvested from wastewater towards efficient and sustainable oxygen reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE03274D

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